Realistische mathematische Simulationen zur reaktiven Phasentrennung und zum Transport von katalytischen Promotoren und Giften durch Reaktionsfronten und Reaktionpulsen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Experimentell war beobachtet worden, dass chemische Wellen zu einer Umverteilung eines ursprünglich homogen auf einer katalytischen Metalloberfläche verteilten Alkalipromotors führen können. Wie in der O2 + H2- und in der NO + H2-Reaktion an einer mit Kalium vorbedeckten Rh(l 10)Oberfläche gezeigt worden war, kann eine "reaktive Phasentrennung" eintreten oder man findet, dass Kalium mit den chemischen Wellen mittransportiert wird. Auf Grundlage detaillierter spektromikroskopischer Untersuchungen (LEEM/MEM, )µ-XPS, µ-LEED) gelang es, ein realistisches mathematisches Modell für das System zu Rh(l 10)/K/NO + H2 formulieren, das, wie in ID-Simulalionen gezeigt wurde, alle wesentlichen Aspekte des K-Transports mit den Pulsen reproduziert. Mechanistisch sind die beobachteten Effekte auf die energetischen Wechselwirkung von Kalium mit koadsorbierten Teilchen zurückzuführen, die Attraktion K-O und die effektive Repulsion N-K, die auch zur Konsequenz haben, dass die Diffusion nicht mehr als Fick'sche Diffusion beschrieben werden kann. Das Gleichungssystem wurde einer Stabilitätsanalyse unterworfen indem das komplette Eigenwertspektrum für die diskretisierte räumliche ID-Variable berechnet wurde.
