Hochauflösendes Analytisches Transmissionselektronenmikroskop mit KL-Zusatz
Final Report Abstract
Mit der Adaption des Kathodolumineszenzmessplatzes (bestehend aus einem miniaturisiertem Auskoppelspiegel, Monochromator sowie paralleler und serielle Detektoren) an ein Scanning-Transmissions-Elektronenmikroskop mit Feldemitter ist es gelungen, mit hoher Ortsauflösung (Anregungsauflösung dx < 1 nm bei RT, dx < 5 nm bei 10K) synchron (Ort und Zeit) sowohl die Elektronenstreuprozesse (HAADF-, DF/BF-Detektoren) als auch die an die elektronische Struktur gekoppelte Lichtemission aus elektronentransparent dünnen (ca. 100 bis 300 nm) Proben zu erfassen. Unter Verwendung eines single tilt He-Cryoprobenhalters lassen sich STEM-CL Experimente bis zu Tieftemperaturen von 10 K ausführen, wobei allerdings aus geometrischen Gründen der Kippwinkel auf ca. ± 3° beschränkt ist. Umfänglich wurde der Einfluss der Energie der Primärelektronen und der Anregungsleistung sowie der Expositionszeit je Anregungsvolumen auf die temporäre Entwicklung der Emissionsintensität und –energie in Nitriden untersucht. Während oberhalb 160 kV irreversible „Strahlenschädigung“ sofort einsetzt, ist bei allen untersuchten Halbleitersysteme bei 80 KV von einer Inkubationszeit von ca. 1 s je Anregungsvolumen auszugehen innerhalb derer keine signifikante Veränderung des Emissionsverhaltens beobachtet wird. Es wurden Methodiken entwickelt (modifizierte „Spectrum imaging“ Technik mit bis zu vier simultan akquirierenden unabhängigen Detektoren) mit denen es gelingt die Struktur-Lichtkopplung mit der oben beschriebenen Anregungsauflösung zu ermitteln. Die Detektionsauflösung wird u.a. durch die lokale Bandstruktur und die Diffusionslängen von Ladungsträgern determiniert und wird somit mit abnehmender Probendicke verbessert, wobei wegen der bisher/grundsätzlich unvermeidlichen Präparationsartefakte oberflächennaher Schichten strahlende Rekombination von Ladungsträgern erst oberhalb von ca. 85 nm Probendicke registriert werden konnte. Zur Bewertung des Einflusses der elektronenmikroskopischen Probenpräparation auf die Emissionseffizienz wurden Versuchsreihen an GaN-Nanosäulen unter Verwendung aller gebräuchlichen Präparationsverfahren ausgeführt und Richtlinien für eine effektive Probenvorbereitung erarbeitet. Die STEM-Cl erlaubt quantitative Aussagen zur Wirkung des Spannungsfeldes von Versetzungen auf die Bandstruktur des umgebenden Volumens, in dem mit einem Durchmesser von ca. 80 nm um den Versetzungskern nichtstrahlende Rekombination von Ladungsträgern auftritt. Dieser Umstand liefert zusätzliche Informationen über die dreidimensionale Morphologie von Versetzungspopulationen. Sehr effektiv und in dieser Empfindlichkeit einzigartig können mit der STEM-CL sowohl Variationen der Dotierung und als auch der thermodynamischen Wachstumsbedingungen detektiert werden, was letztlich einerseits integrale Messmethoden (z.B.: Leitfähigkeitsmessungen) zu evaluieren gestattet und anderseits auch eine Qualitätskontrolle (off line) der Wachstumsprozesse darstellt. In den drei Jahren seit Inbetriebnahme erfolgte der Einsatz des STEM-CL-Messplatzes sowohl für die Bearbeitung von sieben eigenen Forschungsprojekten als auch kooperierend in sieben Projekten von Fachkollegen der Universität sowie weiteren 15 externen Partnern. Untersucht wurde u.a. die Struktur-Lichtkopplung von GaN-basierten Schichten auf exakt und fehlorientiertem u.a. Si(100) und Si(112), der Einfluss von in-situ SiN Masken und AlN-Zwischenschichten auf die Versetzungsdichte, das Wachstum und Stapelfehlerbildung von Nitriden auf nichtpolaren Flächen wie a-plane Saphir. Es konnte gezeigt werden, dass geeignet strukturierte AlN-Zwischenschichten Defekte, speziell die Basal-Stapelfehler höchst effektiv annihilieren, wobei die spektrale Analyse der lokalen Lichtemission recht zuverlässige Aussagen zum Charakter der Stapelfehler liefern kann. Im Rahmen eines SFB-Projekts wurde die Güte der Grenzflächen in GaN/InAlN Braggspiegel und VCSEL-Strukturen untersucht, welche für Einzelphotonenemitter im Sichtbaren mit InGaN/GaN Quantenwells als Lichtemitter eingesetzt werden sollen. Durch die Analyse der Emissionsenergie bzw. deren Verschiebung konnten mit hoher Ortsauflösung chemische Gradienten/Inhomogenitäten detektiert werden, die bisher einer messtechnischen Erfassung nicht zugängig waren. Aufgrund der hohen Ortsauflösung und der geringen Probendicke (ca. 100nm) ist die STEM-CL-Methodik dafür prädestiniert Informationen über das spektrale Emissionsverhalten von einzelnen eindimensionalen Quantenbereichen (z.B.: GaN–Quantenpunkte, ca. 4 nm in AlN) zu liefern, wobei die Dichte der QD limitierend wirkt. Die synchron arbeitenden bildgebenden Verfahren der STEM-CL erlauben dabei die Korrelation zwischen der Struktur (HRSTEM) und der lokalen spektral analysierten Emission und somit die Validierung entsprechender physikalischer Modelle.
Publications
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(See online at https://doi.org/10.1088/0022-3727/46/12/125308)
