Relativistische Quantenchemie in Aktiniden- und ultrakalten Molekülen; neue relativistische Elektronenkorrelationsmethoden
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Gegenstand des Forschungsantrags war zum Einen die Anwendung neu entwickelter relativistischer Eleklronenstrukturmethoden auf Fragestellungen in der Spektroskopie der Aktinidenelemente und auf dem Gebiet der ultrakalten Moleküle. Zum Anderen sollte die Entwicklung relativistisch-quantenchemischer Methoden mit Blick auf die Anforderungen in den Anwendungsgebieten vorangetrieben werden. Im Vordergrund dieses ersten Antragszeitraumes standen anwendungsorientierte Arbeiten mit den neu entwickelten oder entscheidend weiterentwickelten rigorosen und stringgetriebenen relativistischen Elektronenkorrelationsmethoden. In kombinierten relativistischen Konfigurationswechselwirkungs- (CI-) und Coupled-Cluster- (CC-) Studien an den "ultrakalten" molekularen Systemen RbYb und (RbBa)+ haben wir Grund- und elektronisch angeregte Zustände verlässlich charakterisiert, mögliche Übergänge zwischen den Zuständen analysiert, sowie einen Bildungsmechanismus im elektronischen und rovibronischen Grundzustand für RbYb postuliert. Aufgrund der hohen Komplexität der elektronischen Struktur in den Aktinidenverbindungen sind uns auf diesem Gebiet bislang nur vorläufige Studien möglich gewesen, die einen Überblick über die energetisch tiefstliegenden molekularen Zustände geben.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Four- Component Relativistic Coupled Cluster and Configuration Interaction Calculations onthe Ground and Excited States of the RbYb molecule. J. Phys. Chem. A 113, 12607 (2009)
Lasse K. Sörensen, Stefan Knecht, Timo Fleig, and Christel M. Marian
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A Relativistic Four- and Two- Component Generalized-Active-Space Coupled Cluster Method. Z. Phys. Chem. 224, 999 (2010)
Lasse K. Sörensen, Timo Fleig, and Jeppe Olsen, A
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Accurate calculations of the ground state and low-lying excited states of the (RbBa)+ molecular ion, a proposed system for ultracold reactive collisions. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43 055101 (2010)
Stefan Knecht, Lasse K. Sörensen, Christel M. Marian, Hans-Jörgen A. Jensen, and Timo Fleig
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Large-scale parallel configuration interaction, ll. Two- and four-component double-group general active space implementation with application to BiH J. Chem. Phys. 132, 014108 (2010)
Stefan Knecht, Hans-Jörgen A. Jensen, and Timo Fleig
