Herstellung, Charakterisierung und Testung von wohl-definierten Eisencarbiden für die effiziente CO2-Hydrierung zu höheren Kohlenwasserstoffen

• Antragsteller: Professor Dr. Evgenii Kondratenko
• Fachliche Zuordnung: Technische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 553148345

Die Verwendung von CO2, einem der wichtigsten Treibhausgase, als Rohstoff in der chemischen Industrie ist ein vielversprechender Weg, um den Kohlenstoffkreislauf zu schließen und so zu einer nachhaltigen Entwicklung beizutragen. In diesem Zusammenhang ist die Hydrierung von CO2 zu höheren Kohlenwasserstoffen (C2-C4-Olefine und C5+-Kohlenwasserstoffe), die so genannte CO2-Fischer-Tropsch-Synthese (CO2-FTS), als Alternative zu ölbasierten Crackverfahren zu nennen. Es wird allgemein angenommen, dass Eisencarbide für die Bildung der gewünschten Produkte bei dieser Reaktion verantwortlich sind. Der Mechanismus und die Kinetik ihrer in-situ-Bildung sowie der Einfluss ihrer strukturellen/morphologischen Parameter auf die Kinetik der Produktbildung werden jedoch noch diskutiert. Darüber hinaus sind die Ursachen für die Resistenz von Eisenkarbiden gegen die irreversible Oxidation zu Eisenoxiden durch Wasser unter den Reaktionsbedingungen noch nicht geklärt. Dieses Wissen ist sehr wichtig, um die Verteilung der Carbide von den stromaufwärts gelegenen zu den stromabwärts gelegenen Katalysatorschichten zu steuern, da die Konzentration des in CO2-FTS gebildeten Wassers entsprechend zunimmt. Um diese Herausforderungen anzugehen, besteht das Hauptziel dieses Projekts darin, grundlegende Deskriptoren zu identifizieren, die die Aktivität, Selektivität und Stabilität von Eisenkarbiden in CO2-FTS beeinflussen. Insbesondere sollen (i) Faktoren ermittelt werden, die sich auf die Verteilung von Eisencarbiden entlang des Katalysatorbetts unter CO2-FTS-Bedingungen auswirken, (ii) die Beziehungen zwischen den strukturellen Merkmalen von Eisencarbiden und (a) ihrer Fähigkeit, H2, CO und CO2 zu aktivieren, sowie (b) ihrer Beständigkeit gegen die Oxidation durch H2O. Um die Projektziele zu erreichen, verfolgen wir einen multidisziplinären Ansatz, der aus der präzisen Synthese von Eisencarbiden bestimmter Struktur/Morphologie, ihrer detaillierten Charakterisierung, mechanistischen und kinetischen (einschließlich Segmentratenanalyse) Tests unter stationären und transienten Bedingungen besteht. Für die Katalysatorherstellung bemühen wir uns, die relevantesten Schritte in der Synthese von nicht-dotierten und dotierten Eisencarbiden sowie deren Mischungen mit Eisenoxiden zu identifizieren, um deren Phasenzusammensetzung, Morphologie und Redoxeigenschaften zu steuern. Es ist auch wichtig, Faktoren (z. B. Zusammensetzung oder Morphologie der hergestellten Materialien, Art des Promotors) zu verstehen, die die reaktionsinduzierten Strukturänderungen beeinflussen. Dazu werden mikrokinetische Tests zur Aktivierung der Feedkomponenten und CO mit frischen und verbrauchten Katalysatoren durchgeführt, um Reaktionsmechanismen zu identifizieren und kinetische Parameter abzuleiten, die mit strukturellen Katalysatoreigenschaften korreliert werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen