Hochgeschwindigkeits-Detektionssystem für Oberflächenwissenschaftsexperimente

• Fachliche Zuordnung: Chemische Festkörper- und Oberflächenforschung
• Förderung: Förderung in 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 547075996

Mikrokinetische Modelle der heterogenen Katalyse sind entscheidend um die chemische Technologie zu verbessern. Leider hat sich das Bestimmen genauer absoluter Raten elementarer Oberflächenreaktionen als große Herausforderung erwiesen. Erst im Jahr 2017 wurde es durch die Entwicklung der Velocity Resloved Kinetics (VRK) möglich, routinemäßig hochpräzise Reaktionsraten für Oberflächenreaktionen zu messen. Seitdem wurde VRK eingesetzt, um spezifische Raten an Oberflächenstellen, Adsorbat-Bindungsenergien und Diffusionsbarrieren, Reaktionsbarrieren und Adsorbat-Adsorbat-Wechselwirkungsenergien sowie Reaktionsmechanismen einschließlich der Identifizierung von Adsorbat-Intermediaten zu bestimmen. Bei konventioneller VRK wird die Reaktion an der Oberfläche durch einen gepulsten Molekularstrahl initiiert und die Produkte werden durch nicht-resonante Multiphotonen-Ionisation mit einem hochleistungs Nahinfrarot-Laser detektiert. Ionen werden mit einem bildgebenden Verfahren erfasst, um die Geschwindigkeiten der Reaktionsprodukte zu bestimmen, was den Produktfluss liefert. Die Reaktionszeit wird durch das Scannen der Verzögerung zwischen dem gepulsten Molekularstrahl und dem gepulsten Ionisationslaser bestimmt. Dies erfordert oft stundenlange Datenerfassung, um Ionenbilder bei allen möglichen Verzögerungen zwischen den beiden Impulsen aufzuzeichnen. Das beschränt das Experiment auf Proben, die sich nicht mit der Zeit ändern. Kürzlich haben wir die Hi-speed VRK (HSVRK) vorgestellt, eine verbesserte Version von VRK, die ihre Fähigkeiten um mehrere Größenordnungen erweitert. In Machbarkeitsstudien konnten wir erfolgreich die Desorption von NO von Pt(111) und die NH3-Oxidation auf Platin-Oberflächen verfolgen. HSVRK verwendet einen einzigen Molekularstrahlpuls zur Initiierung der Reaktion und die Produkte werden mit einem 100 kHz-Train von Ytterbiumlaserpulsen detektiert. Dies dient als quasi-kontinuierliches Erfassungsschema für die Reaktionskinetik, was den duty-cycle des Experiments dramatisch verbessert. Auf diese Weise kann der kinetische Ablauf sogar nach einem einzigen Molekularstrahlpuls erhalten werden. Darüber hinaus ist eine hochgeschwindigkeits-zeitaufgelöste Eventkamera erforderlich, um die Bildaufnahme bei dieser schnellen Rate zu bewältigen. Unsere jüngsten Vorversuche zeigen, dass HSVRK dramatisch empfindlicher als konventionelles VRK ist und die Messzeiten drastisch reduziert. Die in diesem Experiment verwendete Eventkamera ermöglicht auch die Mehrmassenbildgebung. Darüber hinaus verbessert die Hochgeschwindigkeitserfassungsrate Experimente zur Oberflächenreaktivität chiraler Moleküle erheblich. Dies ermöglicht viele neue Studien in der Oberflächenchemie. Mit den bereitgestellten Mitteln möchten wir einen Ytterbiumlaser, einen Pulskomperssor und eine hochzeitaufgelöste Eventkamera für die Ionenbildgebung erwerben. Dieses Equipment wird verwendet, um eine bestehende VRK-Vorrichtung aufzurüsten, um HSVRK mit 100 kHz durchführen zu können.

• DFG-Verfahren: Forschungsgroßgeräte
• Großgeräte: Hochgeschwindigkeits-Detektionssystem für Oberflächenwissenschaftsexperimente
• Gerätegruppe: 5700 Festkörper-Laser
• Antragstellende Institution: Georg-August-Universität Göttingen
• Leiter: Professor Dr. Alec Michael Wodtke