Bilanzierung des biomethylierbaren Anteils von Hg, Te, Se und Sn in einer Siedlungsabfalldeponie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In dem vorliegenden Projekt sollte mittels stabiler Isotope das biogeochemische Verhalten der vier Metall(oid)e Hg, Sn, Se und Te in einer Siedlungsabfalldeponie geklärt werden. Als Vorversuch dieser Studien sollte eine Ermittlung der Wasserverweilzeiten in dem gewählten Deponieabschnitt mittels eines Deutrium-Tracerversuches geklärt werden. Die Mobilisierungspfade der vier Elemente sollten aufgrund der in der Deponie ablaufenden Prozesse mengenmäßig erfasst sowie der mögliche Verbleib in der wässrigen Phase oder der Übertritt in die Gasphase analytisch erfasst werden. Für die Isotopenuntersuchungen wurde ein durch vollständige Sickerwasser- und Deponiegaserfassung besonders geeigneter abgeschlossener Deponieabschnitt der Zentraldeponie Eiterköpfe ausgewählt. Eine aufwändige parallele GC/ICP-MS-Kopplung wurde entwickelt, um flüchtige Organometall(oid)verbindungen in der Gasphase und in Lösemittelextrakten aus der Flüssigphase nach Derivatisierung im Ultraspurenbereich messen zu können. Mittels der entwickelten Methode konnten Organometall(oid)e in komplexen Umweltmatrices im unteren pg/L-Bereich analysiert werden. Da ein aufwändiger Vorversuch zur Ermittlung der Wasserverweilzeiten in der Deponie über Deuteriumtracerversuche auch nach Wiederholung erfolglos verlief, wurden zunächst mikrobielle Inkubationsversuche mit Sickerwasserproben durchgeführt. In Mikrokosmen mit Deponiesickerwasser, angereicht mit einer C-Quelle und den stabilen Isotopen (je 100 µg/L 202Hg, 117Sn, 77 Se, 125Te) zeigte sich, dass Hg und Se die größte Neigung haben, in dieser Matrix flüchtige Spezies zu bilden. Ein überraschendes Ergebnis dieser Versuche war die Bildung einer Vielzahl von flüchtigen Se- und Te-Spezies sowie gemischter Se/Te-Spezies in diesen Versuchsreihen. Aufgrund des Verlaufes der Vorversuche wurden je 1000 mg Hg- und Se-Isotope auf die Deponie aufgebracht. Wie die Inkubationsversuche zeigten, waren nach wenigen Tagen flüchtige Spezies aus den aufgebrachten Isotopen im Deponiegas zu finden. Die Mengen waren jedoch noch zu gering, um eine quantitative Abschätzung zu ermöglichen. In den Sickerwasserproben konnten, analog zu den Tracerversuchen mit deuteriertem Wasser, keine aufgebrachten Metall(oid)isotope nachgewiesen werden. Trotz der fehlenden quantitativen Bewertung der Mobilisierungspfade von Hg, Sn, Se und Te in einer Siedlungsabfalldeponie konnte aufgrund der Inkubationsversuche und der Isotopenaufgabe auf die Deponie gezeigt werden, dass eine Speziestransformation von anorganischen Metall(oid)en in Organometall(oid)verbindungen in einer Deponie erfolgt. Eine weitere Untersuchung von Mikrokosmen zur Klärung der Biogeochemie dieser Metall(oid)e in Deponien erscheint erfolgversprechend und erkenntnissreich zu werden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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(2005): GC-ICP-MS determination of dimethylselenide in human breath after ingestion of 77Se-enriched selenite: monitoring of in-vivo methylation of selenium. Anal. Bioanal. Chem. 383, 509-515
D. Kremer, G. Ilgen, J. Feldmann
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(2005): Identification of organotin compounds in landfill gas by GC-ICP-MS. 2005 Winter Conference on Plasma Spectrochemistry, 30. Januar - 03. Februar, Budapest, Ungarn
D. Kremer, S. Mitra, J. Feldmann
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(2006): Determination of organometal(loid) compounds in landfill gas and landfill leachate by GC-ICP-MS. 34th International Symposium on Environmental Analytical Chemistry, 4.-8. Juni, Hamburg
D. Kremer, M. Kersten
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(2006): Speciation of Organotin Compounds in Landfill Gas and Landfill Leachate by Hyphenation of GC with ICP-MS. 7th International Conference on Environmental and Biological Aspects of Main-Group Organometallics, 10.-12. Oktober, Heraklion, Griechenland
D. Kremer, M. Kersten
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(2007): Speciation of organometal(loid) compounds in landfill gas and landfill leachate by hyphenation of GC with ICP-MS. Geochimica et Cosmochimica Acta 71 (15): A522-A522. 17th Annual Goldschmidt Conference, 20.-24. August, Köln
D. Kremer, M. Kersten
