Stochastische Modelle für nichtlineare Antworten und nichtresonantes Lochbrennen in ungeordneten Systemen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die sogenannten dynamischen Heterogenitäten in unterkühlten Flüssigkeiten und Gläsern können unter anderem anhand nichtlinearer Experimente untersucht werden. Im Berichtszeitraum wurden die bereits erhaltenen Ergebnisse für das nichtresonante Lochbrennen im Rahmen des Modells Brownscher Oszillatoren genutzt, um ein weiteres nichtlineares Experiment, das es erlaubt, dynamische Heterogenitäten im THz-Bereich zu untersuchen, vorzuschlagen. Dabei handelt es sich um die Detektion des sogenannnten Kerr-Effekts, nachdem zuvor ein (oder mehrere) Zyklen eines starken elektrisches Feld vorgegebener Frequenz angelegt wurden. Darüberhinaus wurde die Antwort des Kerr-Effekt-Experiments im Rahmen eines Rotationsdiffusionsmodells für die langsame Reorientierungsdynamik in unterkühlten Flüssigkeiten berechnet. Auch in diesem Fall zeigte sich, dass eine frequenzselektive Filterung möglich ist und dynamische Heterogenitäten erkannt werden können. Da seit langem bekannt ist, dass die dynamischen Heterogenitäten im Bereich der langsamen Primärrelaxation glasbildendener Flüssigkeiten eine endliche Lebensdauer aufweisen, wurde der Effekt sogenannter Austauschprozesse in die Modellierung einbezogen. Dabei zeigte sich, dass die Frequenzselektivität der Antwort hierdurch nicht oder nur geringfügig beeinflußt wird. Um sicherzustellen, dass die Differenzierung von homogener und heterogener Dynamik wirklich möglich ist, wurde daneben ein homogenes Modell mit einer zeitabhängigen Rotationsdiffusionskonstanten untersucht. In diesem homogenen Modell konnte keine reale Frequenzselektivität erreicht werden. Neben diesen konkreten Untersuchungen nichtlinearer Antworten wurde theoretisch untersucht, welche Auswirkungen unterschiedliche Kopplungen einer dynamischen Variablen an ein externes Feld haben. Hierbei wurde speziell der Fall einer markovschen stochastischen Dynamik behandelt. Ferner haben wir uns hierbei zunächst auf die Berechnung linearer Antworten beschränkt. Der berechnete Zusammenhang zwischen der linearen Antwort und der korrespondierenden Zweizeitkorrelationsfunktion reduziert sich nur im Gleichgewicht auf das klassische Fluktuations-Dissipations-Theorem. Untersucht man ein System in einem Nichtgleichgewichtszustand, so findet man eine starke Abhängigkeit der Antwortfunktion von der detaillierten Kopplung an das externe Feld.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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G. Diezemann: "Aging in a free-energy landscape model for glassy relaxation", J. Chem. Phys. 123 204510 (2005)
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G. Diezemann: "Fluctuation-dissipation relations for Markov processes", Phys. Rev. E 72 011104 (2005)
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U. Häberle und G. Diezemann: "Dynamic Kerr-etfect responses in the terahertz range", J. Chem. Phys. 122 184517 (2005)
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U. Häberle und G. Diezemann: "Kerr-effect as a tool for the investigation of dynamic heterogeneities", J. Chem. Phys. 124 044501 (2006)
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U. Häberle und G. Diezemann: "Nonresonant holeburning in the Terahertz range: Brownian oscillator model", J. Chem. Phys. 120 1466 (2004)
