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Verständnis der Rolle der Elektrolytkomposition in der Elektrokatalyse: Wie Elektrolyte die katalytische Aktivität kontrollieren

Fachliche Zuordnung Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
Förderung Förderung seit 2023
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 526382812
 
Jüngst haben weltweit führende Gruppen eine Reihe von Systemen empirisch identifiziert, bei denen bestimmte Elektrolytzusammensetzungen unerwartet die Gesamtaktivität elektrokatalytischer Materialien erhöhen. Es besteht jedoch ein gravierender Mangel an grundlegendem Verständnis dafür, warum typischerweise inerte Kationen wie Li+, Na+ oder K+ die Aktivität erhöhen können. Der "positive" Elektrolyteffekt ist oft noch ausgeprägter als der, der durch die Optimierung der elektronischen Oberflächenstruktur und der Elektrodenzusammensetzung erzielt wird. Leider ist das derzeitige Verständnis in diesem Bereich immer noch nicht auf dem Niveau, um die Aktivitätstrends in diesem Fall stetig vorherzusagen. In diesem Projekt liegt der Fokus auf der systematischen Untersuchung solcher Elektrolyteffekte. Die zentrale Hypothese, die ausgearbeitet werden muss, ist, dass für eine gegebene Elektrodenstruktur und -zusammensetzung das sogenannte Potential der maximalen Entropie (PME) der Bildung der elektrischen Doppelschicht in erster Linie für den beobachteten Elektrolyteinfluss verantwortlich ist. Dabei ist wichtig zu beachten, dass das Potenzial der maximalen Entropie vom Potenzial der Nullladung unterschieden werden muss. Kürzlich wurde gezeigt, dass es mehrere Potenziale maximaler Entropie oder keine innerhalb des Stabilitätsbereichs von Elektroden geben könnte. Dies bietet einen neuen Freiheitsgrad, um Wege zur Leistungssteigerung elektrokatalytischer Systeme zu erkunden. Im Projekt werden aktuelle Techniken, einschließlich klassischer elektrochemischer und Raman-spektroskopischer Methoden und der besonderen laserinduzierten Stromtransientenspektroskopie eingesetzt, um einen Ansatz zu entwickeln, der in der Lage ist, die oben genannten Elektrolyteffekte zu erklären und vorherzusagen. Als Modellprozess werden elektrokatalytische Reaktionen verwendet, die für die Erzeugung und Nutzung von erneuerbarem Wasserstoff als Energieträger relevant sind (Wasserstoffentwicklung, Sauerstoffentwicklung und Sauerstoffreduktionsreaktionen). In dieser Studie werden Metalloxid / Hydroxid-Elektrokatalysatoren, abgeleitet von metallorganischen Gerüstverbindungen (MOFs), insbesondere abgeleitet von oberflächengebundenen MOFs (SURMOFs), sowie einkristalline Metall-Metalllegierungselektroden verwendet, um hocheffiziente elektrokatalytische Systeme zu entwickeln und die Rolle der Elektrolytzusammensetzung bei der erhöhten Aktivität zu verstehen.
DFG-Verfahren Sachbeihilfen
 
 

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