Ultraschnelle lokale strukturelle und elektronische Dynamik in chiralen Dünnschichten

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr. Thomas Lenzer; Professorin Dr. Kawon Oum
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 525783257

Ultraschnelle Prozesse, welche die Chiralität von Dünnschicht-Materialien ändern, haben wichtige Anwendungen in verschiedenen Bereichen, wie etwa Filmen von flüssigkristallinen Polymeranordnungen und Materialien für die Spintronik und optische Datenspeicherung. Solche chirale Filme zeigen häufig erhebliche Inhomogenitäten im Zirkulardichroismus (CD) auf mikroskopischen Längenskalen und scheinbare CD-Signale mit versteckten Beiträgen von Lineardichroismus (LD/LD'), zirkularer Doppelbrechung (CB) und linearer Doppelbrechung (LB/LB'). Darüber hinaus hat die lokal bevorzugte strukturelle Ordnung der Filme einen starken Einfluss auf ihre chirale Antwort. Ein Verständnis der Dynamik von solchen chiralen Systemen erfordert sowohl eine ultraschnelle Zeitauflösung als auch eine hohe Ortsauflösung. In diesem Projekt werden wir deshalb zwei neue Methoden für die chiralitätssensitive zeitaufgelöste Mikroskopie implementieren: Ellipsometrie-basierte ultraschnelle transiente Breitband-Zirkulardichroismus-Mikroskopie sowie ultraschnelle Mikroskopie auf Basis transienter zirkular polarisierter Lumineszenz, beide jeweils mit beugungsbegrenzter räumlicher Auflösung. Die Dünnschicht-Charakterisierung mittels statischer Müller-Matrix-Mikroskopie wird die vollständige Information hinsichtlich der auftretenden Polarisationsänderungen in einer Probe zur Bestimmung der CD-, LD/LD'-, CB- und LB/LB'-Beiträge liefern. Eine der Hauptuntersuchungen in diesem Antrag beschäftigt sich mit der zeitaufgelösten CD-Spektroskopie der chiralen Dynamik in organischen Dünnschichten. Hierzu gehören aggregatinduzierte Variationen in der ultraschnellen lokalen Dynamik in chiralen Copolymer-Systemen und Photoschalter-getriebene supramolekulare Umlagerungen in ausgerichteten cholesterischen Phasen. Ein weiterer Teil betrifft die räumlich aufgelöste chirale Dynamik von anorganischen sowie anorganisch-organischen Hybridsystemen, insbesondere chirale Dünnschichten von Perowskit-inspirierten Verbindungen sowie undotierte und dotierte Phasenwechselmaterialien. Hierbei zielen wir auf ein Verständnis der Dynamik der Spindepolarisation, also des lokalen "chiralen Gedächtnisses" der Perowskit-Materialien. Das Ergebnis ist relevant für spätere Anwendungen in der Spintronik. Wir untersuchen außerdem die räumliche Dynamik von niederdimensionalen Perowskiten, welche in cholesterische Flüssigkristalle eingebettet sind, um ihre chirale Antwort zu verstärken. Darüber hinaus werden wir die zirkulare Polarisation als "zusätzliche Dimension" für die Informationsspeicherung in Phasenwechselmaterialien verwenden. Ausgewählte Systeme, welche starke "nicht-CD"-Beiträge zeigen, sollen außerdem mittels ultraschneller Müller-Matrix-Spektroskopie untersucht werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen