Strukturelle Aufklärung isolierter und fraktionierter Lignine mittels ultrahochauflösender Massenspektrometrie (LignoMassStructure)

• Antragsteller: Professor Dr. Steffen Fischer; Dr. Jan Zuber
• Fachliche Zuordnung: Analytische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 525499342

Das Hauptziel des Forschungsprojektes besteht in der Entwicklung von ESI- und GALDI-FT-ICR-MS- sowie Tandem-MS-Routinen, die eine Charakterisierung von isolierten und fraktionierten Ligninen, die aus unterschiedlichen Pflanzen (Nadelholz, Laubholz, Einjahrespflanzen) und durch verschiedene Aufschlusstechniken (Kraft-, Sulfit- und Soda-Aufschluss) gewonnen wurden, ermöglichen. Diese Routinen werden massiv dazu beitragen, den Aufwand für die Charakterisierung löslicher und unlöslicher Lignine im Vergleich zu klassischen Analysemethoden der Lignincharakterisierung (z.B. GPC, NMR, Py-GC/MS) zu minimieren. Dabei können einerseits grundlegende Probeninformationen, wie die Molmassenverteilung, durch die FT-ICR-MS- und -MS/MS-Methoden zugänglich gemacht werden. Zum anderen können auch spezifische strukturelle Erkenntnisse über die Ligninproben anhand dieser Experimente gewonnen werden. Die Methodenentwicklung und Optimierung wird hierbei mit Hilfe eines Laubholzlignins (Buche) realisiert. Zusätzlich wird ein heterospektroskopischer Korrelationsansatz verfolgt, der eine Kombination der FT-ICR-MS- und -MS/MS-Resultate mit den Resultaten der anderen Analysetechniken (Py-GC/MS-, 13C-, 31P- und 2D-HSQC-NMR-Spektroskopie) ermöglicht. Diese Korrelationsanalysen werden dabei helfen, mehr Informationen über den strukturellen Aufbau der unterschiedlichen Lignine zu erhalten. Damit werden diese Ergebnisse unser Verständnis über den Einfluss eines Isolationsprozesses auf die Ligninzielstruktur drastisch erhöhen. Vor allem die GALDI-FT-ICR-MS- und -MS/MS-Analysen der festen Ligninproben können dazu beitragen die Struktur der Lignine zu charakterisieren, unabhängig von der Löslichkeit der Ligninverbindungen der verschiedenen Proben bzw. Probenfraktionen. In der finalen Projektphase soll die Leistungsfähigkeit der entwickelten Methoden anhand der Analyse einer komplexen Lignocellulose demonstriert werden. Diese Untersuchungen sollen dazu dienen die Anwendbarkeit der entwickelten Analyseroutinen auf andere Biopolymere (Cellulose und Hemicellulose) zu untersuchen. Wenn dieser Methodenanwendungsprozess erfolgreich ist, wäre es erstmalig möglich, Biopolymere in ihrer natürlichen Umgebung strukturell zu charakterisieren. Das Projekt wird somit einen signifikanten Beitrag dazu leisten, effizientere und zielführendere Isolations- und Modifizierungsprozesse für Biopolymere zu entwickeln, die eine Produktion höherwertiger lignin- und lignocellulosebasierter Produkte in naher Zukunft ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen