Operando-Überwachung von Supported Ionic Liquid Phase (SILP) Katalysatoren durch hochfrequenzbasierte Methoden am Beispiel der Wassergas-Shift-Reaktion

• Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Andreas Jess; Professor Dr.-Ing. Ralf Moos
• Fachliche Zuordnung: Chemische und Thermische Verfahrenstechnik ; Technische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 522590549

Immobilisierte ionische Flüssigkeiten (Ionic Liquids, ILs) sind attraktive Materialien für die Katalyse, z.B. für das SILP-Konzept (Supported Ionic Liquid Phase), bei der die IL, die einen homogenen Katalysator enthält, auf einem festen Träger immobilisiert wird. Im Vordergrund des Antrages steht die Wassergas-Shift-Reaktion (WGS). Für die WGS mit einem Ru-SILP-Katalysator wurde der Einfluss des Porenfüllgrades des Trägers und der Katalysatorkonzentration in der IL auf die effektive Aktivität nachgewiesen, aber ist erst unvollständig verstanden. Oft ist die Stabilität des homogenen Katalysators vom Einsatzgas abhängig. So wurde die Ru-Nanopartikel-Bildung durch die Reduktion des Metallkomplexes mit H2 beobachtet. In technischen Prozessen wird die Katalysatordeaktivierung oft nur durch die Aktivitätsabnahme beobachtet. Erst nachträgliche Untersuchungen des Katalysators (Oberfläche, Zusammensetzung, etc.) erlauben Rückschlüsse auf Ursachen. Im Projekt soll erstmals die kontaktlose hochfrequenz(HF)-basierte Operando-Zustandsüberwachung von SILP-Katalysatoren für die WGS-Reaktion unter Prozessbedingungen untersucht werden. Die WGS-Reaktion wurde ausgewählt, da sie bedeutsam ist (z.B. NH3-Synthese) und bereits gute Erfahrungen mit SILP-Systemen gesammelt wurden. Voruntersuchungen zeigen, dass mit der HF-Methode eine Zustandsdiagnose des SILP-Katalysators möglich ist. Das übergeordnete Ziel ist daher die Frage, ob und in welchem Umfang die kontaktlose HF-Methode für eine kontinuierliche Prozessüberwachung geeignet ist. Bei den geplanten Untersuchungen kann auf drei Pfeiler zurückgegriffen werden, 1) die Vorarbeiten der AG Jess zum Thema WGS-Reaktion mit SILP, 2) die Erfahrungen der AG Moos zur HF-basierten Zustandsüberwachung von Abgaskatalysatoren und 3) auf gemeinsame Arbeiten zur HF-basierten Wasserbeladungserkennung von SILP-Gastrocknungssystemen. Im Projekt sollen die dielektrischen Materialeigenschaften des die IL und den Katalysator enthaltenen Trägers systematisch als Funktion des Porenfüllgrades und der Katalysatorbeladung der IL untersucht werden. Dabei ist auch der Einfluss der Temperatur zu berücksichtigen. Es soll auch geklärt werden, wie stark sich die dielektrischen Eigenschaften der reinen IL von denen der SILP unterscheiden und wie stark das katalytische Material die dielektrischen Materialeigenschaften beeinflusst. Begleitend dazu sind kinetische Untersuchungen zur WGS-Reaktion unabdingbar. Durch die HF-Methode soll letztlich eine Beziehung hergestellt werden zwischen der Abnahme der katalytischen "Performance" und Änderungen der HF-Resonanzparameter. Diese soll genutzt werden, um den SILP-Katalysator operando zu überwachen. Auch die Modellierung der verfahrenstechnischen Vorgänge und deren Wechselwirkungen auf die dielektrischen Materialparameter ist vorgesehen. Diese Verknüpfung würde es erlauben, aus den gemessenen HF-Daten die Vorgänge im Reaktionsraum orts- und zeitaufgelöst zu verstehen und quantitativ zu beschreiben.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen