Berechnung genauer Thermochemischer Daten für flexible Moleküle

• Antragsteller: Professor Dr. Kai Leonhard
• Fachliche Zuordnung: Technische Thermodynamik ; Chemische und Thermische Verfahrenstechnik
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 518799413

Für das Design von Prozessen, Molekülen und Katalysatoren werden thermochemische Gleichgewichts- und Kinetikdaten benötigt. Verbesserte Algorithmen und Rechenleistungen haben die Unsicherheiten der Berechnung elektronischer Energien in den letzten Jahrzenten dramatisch verkleinert. Dadurch ist die Entropie, die meist mit dem RRHO-Modell (Rigid Rotor - Harmonic Oscillator) berücksichtigt wird, inzwischen die Quelle der größten Unsicherheiten bei Berechnungen der freien Energien flexibler Moleküle und somit aller deren Gleichgewichts- und Kinetikdaten. Aus diesem Grund wurde am LTT eine erste Methode zur Berechnung thermochemischer Eigenschaften flexibler Moleküle entwickelt, in Software implementiert und anschließend mittels experimenteller Daten für kleine Moleküle validiert. Im hier vorgeschlagenen Projekt sollen nun zwei wesentliche Herausforderung gelöst werden, um den Ansatz auch auf größere, technisch relevante Moleküle anwenden zu können: 1) eine Effizienzsteigerung der Monte Carlo-Integration durch eine kürzlich hergeleitete, neue Verteilung der Integrationspunkte im Rahmen einer "Stratified Sampling" Strategie und 2) eine Aufsplittung in näherungsweise harmonische Schwingungsfreiheitsgrade und in anharmonische Freiheitsgrade, um die Dimensionalität der Integration deutlich zu reduzieren. Das Ergebnis des Projekts soll eine validierte Methode sein, mit der genaue, technische relevante thermochemische Daten flexibler Moleküle berechnet werden können, die dann zum Design neuer Materialien und Prozess genutzt werden können.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen