Störungsresistentes Raman-Spektrometer mit applikationsadaptierter Datenanalyse zur in situ/operando Diagnostik in chemischen Reaktoren und reaktiven Strömungen

• Fachliche Zuordnung: Chemische und Thermische Verfahrenstechnik
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 514177753

Im Fokus steht ein Raman-Spektrometer zur störungsresistenten Quantifizierung chemischer Spezies in reaktiven Strömungen. Übergeordnetes Ziel ist, in künftigen Vorhaben eine erkenntnisorientierte Erforschung verschiedener Konfigurationen von Strömungsreaktoren zu ermöglichen: Mikrojetmischer, CO2-Elektrolysezelle und Hochtemperatur-Katalysekanal. Die reaktiven Strömungen können flüssig/gasförmig, stationär/transient, laminar/turbulent sein, oft bei hohen Temperaturen. Insbesondere in der Nähe katalytischer Wände sind sie durch hohe räumliche Gradienten und die Fluid/Oberflächen Interaktion bestimmt. Stark variierende Zeit- und Längenskalen, bedingt durch die Reaktions- und Mischungsprozesse, müssen von der Messtechnik aufgelöst werden. Dies stellt teils noch ungelöste Herausforderungen dar. Zum Entwickeln eines verbesserten Verständnisses dieser Strömungen ist eine nicht-intrusive, in situ/operando Diagnostik der chemischen Spezies im Fluid und an den katalytischen Oberflächen erforderlich. Einzig die spontane Raman-Spektroskopie erfüllt die Anforderung einer simultanen, quantitativen Diagnostik aller Spezies. Aufgrund der sehr schwachen Raman-Wirkungsquerschnitte ist deren Applikation und die Messdatenanalyse, insbesondere in der Gasphase, bei hohen Temperaturen und an katalytischen Wänden, jedoch herausfordernd. Eine Überlagerung der Raman-Streuung durch apparate- und reaktionsbedingte Störungen bzw. Hintergrundsignale verhindert oft die Diagnostik. Reaktive Strömungen sind darum bisher nur teils für die Raman-Spektroskopie zugänglich. Drei Komponenten eines Systembaukastens sollen die Limitierungen überwinden: (1) optisch zugängliche Strömungsreaktoren, (2) ein störungsresistentes Raman-Spektrometer und (3) eine applikationsadaptierte Datenanalyse. Die Kopplung neuartiger apparativer Ansätze zur Störungsreduktion mit darauf abgestimmten Strömungsreaktoren, die fluiddynamisch/thermisch definierte Anfangs- und Randbedingungen sowie optischen Zugängen für die Laserdiagnostik aufweisen, ermöglicht eine erkenntnisorientierte Forschung. Herzstück des Vorhabens ist ein modulares Zwei-Arm-Raman-Spektrometer zur apparativen Störungsreduktion, welches erstmalig den Vorteil der simultanen Erfassung mehrerer Signalanteile der Raman-Streuung mit einem Detektor nutzt. Die Strahlengänge werden im neu aufzubauenden Spektrometer zunächst separiert und folgend wieder gekoppelt, um die Störungsunterdrückung durch Polarisations-Separation zu realisieren. Ein zweites Element zur Störungsreduktion stellt die wellenlängenverschobene Anregung durch Einkopplung eines zweiten Lasers dar. Zur operando Diagnostik katalytischer Oberflächen mittels oberflächenverstärkter Raman-Streuung werden Nanopartikel-Sensoren eigens adaptiert. Chemometrische/statistische Auswertemethoden quantifizieren die Spezies aus den Rohdaten des Raman-Spektrometers. Eine Methoden-Toolbox wird entwickelt, um adaptiert auf die jeweilige Applikation optimal auszuwerten und zu analysieren.

• DFG-Verfahren: Großgeräteinitiative
• Großgeräte: 1D-SERDS-Raman Spektrometer ; Laser für Ramanmikroskop ; Zwei-Arm-Raman-Spektrometer
• Gerätegruppe: 1840 Raman-Spektrometer ; 5700 Festkörper-Laser
• Antragstellende Institution: Hochschule Darmstadt
• Leiter: Professor Dr.-Ing. Dirk Geyer
• Mitverantwortliche: Professor Dr. Sebastian Döhler; Professorin Dr. Christina Graf; Dr.-Ing. Sandra Hartl; Professor Dr. Frank Schael; Professor Dr. Andreas Weinmann