Konische Durchschneidungen induziert durch klassisches und Quantenlicht

• Antragsteller: Professor Dr. Lorenz S. Cederbaum
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 510628604

Freie mehratomige Moleküle weisen reichlich konische Durchschneidungen (CIs) zwischen ihren potentiellen Energieflächen auf. Nach elektronischer Anregung (oder Ionisation) haben diese CIs einen erheblichen Einfluss auf die resultierende Kerndynamik, was zu starken nicht-adiabatischen Effekten führt. CIs können auch durch klassisches (Laser) und Quantenlicht (Kavität) induziert werden und dies sogar in zweiatomigen Molekülen. Der Einfluss dieser beiden Arten von lichtinduzierten CIs (LICIs) ist für mehratomige Moleküle nur sehr wenig erforscht. Dieses Projekt befasst sich mit zwei Hauptproblemen: a) Ionisation in Gegenwart eines Quantenfeldes, das resonant ionische Zustände koppelt. Das gewählte Molekül (Butatrien) hat bekanntlich eine natürliche CI, die das Ionisationsspektrum des freien Moleküls stark beeinflusst. Im Zentrum dieses Teilprojektes steht die Untersuchung des Zusammenspiels zwischen der natürlichen CI und der LICI. Zum Vergleich wird auch das Spektrum mit einem durch ein Laserfeld induzierten LICI berechnet und untersucht. b) Untersuchung der nicht-adiabatischen Dynamik in einer Kavität nach Anregung des Moleküls durch ein klassisches Feld. Die gebildeten polaritonischen Zustände sind hybride photonisch-elektronische Zustände und die Kavität kann während der Kerndynamik strahlen. Dabei geht es vor allem darum, die Dynamik zu studieren und zusätzlich zu untersuchen, ob ein Zusammenhang zwischen der nicht-adiabatischen Dynamik und der messbaren Strahlung besteht. Es werden zwei Fälle untersucht, einer (Formaldehyd), in dem keine natürliche CI beteiligt ist, und einer (Pyrazin), in dem eine natürliche CI vorhanden ist und wir das Zusammenspiel mit dem LICI untersuchen können. Da sich das Projekt auf neue fundamentale Effekte konzentriert, wurden die zu untersuchenden Systeme so ausgewählt, dass sie ausreichend komplex sind, um die Phänomene zu validieren, und ausreichend bekannt sind, um genaue Berechnungen zu ermöglichen, die für zukünftige Vorhersagen erforderlich sind.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen