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Projekt
Kohärente Exzitonendynamik in bleifreien Doppelperowskiten
Antragsteller
Professor Dr. Ilya Akimov; Professor Dr. Vladimir Dyakonov
Fachliche Zuordnung
Experimentelle Physik der kondensierten Materie
Förderung
Förderung seit 2022
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 506623857
Die ideale Lösung für künftige optoelektronische und photovoltaische Anwendungen auf der Basis von Perowskiten besteht darin, stabile, ungiftige und gleichzeitig effizient lichtabsorbierende und energetisch einstellbare Materialsysteme zu finden. Die Suche nach wettbewerbsfähigen bleifreien Perowskit-Halbleitern für die Energieumwandlung erwies sich jedoch schwieriger als ursprünglich angenommen. Bleifreie Doppelperowskite gelten als wichtige Plattform dafür, aber ihr 3D Urtyp Cs2AgBiBr6 hat bei der Verwendung in Solarzellen bisher nur moderate Wirkungsgrade gezeigt. Die physikalischen Gründe dafür werden derzeit kontrovers diskutiert. Ziel unseres Vorhabens ist es, das Potenzial von bleifreien Doppelperowskiten unterschiedlicher Dimensionalität (3D, 2D/3D, 2D) zu erforschen und ein konzeptionelles Verständnis der Details der energetischen Feinstruktur und der angeregten Zustände in ihrer Abhängigkeit von der Symmetrie und Dimensionalität zu gewinnen. Ausgangspunkt unseres Projekts werden Einkristalle und Filme des Referenzmaterials Cs2AgBiBr6 sein, dessen Synthese in einem auslaufenden Projekt der ersten Förderperiode des SPP2196 gut etabliert wurde. Um den Einfluss der Dimensionalität auf die Eigenschaften zu untersuchen, werden wir auch 2D- und multidimensionale 2D/3D-Perowskite herstellen und untersuchen. Schließlich wollen wir nicht nur toxische Elemente (z. B. Pb) vermeiden, sondern vielmehr in der Erde reichlich vorhandene und preiswerte Elemente verwenden. Daher werden wir auch die Doppelperowskite Cs2AgFeCl6 und Cs2NaFeCl6 züchten, von denen wir kürzlich herausgefunden haben, dass sie spannende thermochrome und magnetische Eigenschaften haben, die aber noch weitgehend unerforscht sind. Wir werden die Eigenschaften von neutralen (Exzitonen) und geladenen (Elektronen/Löcher) angeregten Zuständen und ihre Wechselwirkungen in bleifreien Doppelperowskiten unterschiedlicher Dimensionalität und Zusammensetzung mit Hilfe fortgeschrittener optischer Spektroskopie untersuchen. Konkret werden wir die kohärente nichtlineare optische Spektroskopie einsetzen, insbesondere die zeitaufgelöste, polarisationsabhängige Pump-Probe- und Photonen-Echo-Methode, die umfassende Informationen über die Energiestruktur und die Relaxationsprozesse liefern kann. Vor allem aber wird das Exziton selbst als Sonde für die Wechselwirkung mit dem Kristallgitter, lokalen Potenzialfluktuationen, anderen Exzitonen und Ladungsträgern dienen. Wir werden die Lebensdauer, die Bindungsenergie, die optische Anisotropie und die Auswirkungen der Lokalisierung (self-trapping) von Exzitonen, Ladungsträgern und anderen komplexeren Quasiteilchen bestimmen. Die erwarteten Ergebnisse werden nicht nur von grundlegendem Interesse sein, sondern auch zur Entwicklung neuer nichttoxischer und stabiler Perowskit-Materialien für die Photovoltaik und Photonik beitragen, aber auch darüber hinaus, zum Beispiel für Quantenanwendungen, bei denen Kohärenzeffekte von großer Bedeutung sind.
DFG-Verfahren
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