Atmosphärische Photochemie auf molekularer Ebene durch nichtlineare optische Spektroskopie

• Antragsteller: Ahmed Abdelmonem, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Physik und Chemie der Atmosphäre ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 450119152

Die Grenzfläche zwischen Luft und Wasser ist in der Umwelt allgegenwärtig und normalerweise der Atmosphäre und dem Sonnenlicht ausgesetzt. Organische Beschichtungen auf der Wasseroberfläche können die Konzentration von natürlichen Photosensibilisatoren an der Grenzfläche erhöhen. Die dadurch erhöhte Rate photochemischer Wechselwirkungen an der Grenzfläche beeinflusst wiederum die Zusammensetzung und Konzentration der in die Atmosphäre emittierten flüchtigen organischen Verbindungen (VOC). Solche Wechselwirkungen können an der Oberfläche von Wolkentröpfchen, Seen, Flüssen, Meeren und Ozeanen stattfinden. Trotz zahlreicher Untersuchungen zur Aufklärung der Emission und Aufnahme von Gasen und Aerosolen (z.B. VOCs, sekundäre organische Aerosolpartikel (SOA) und Spurengase) in der Atmosphäre fehlt noch immer ein grundlegendes Wissen über die molekulare Zusammensetzung und Struktur von Oberflächeneinheiten und ihre Rolle bei der Wechselwirkung. Daher ist das Verständnis der Gas-Flüssigkeits-Wechselwirkungen unter atmosphärischen Bedingungen auf molekularer Ebene für die Vorhersage der Entstehung und der Alterung von Aerosolen und des Auftretens und der Eigenschaften von Wolken. Das Gesamtziel der vorgeschlagenen Arbeit ist es, die Photochemie an der Grenzfläche Luft / Wasser mit Hilfe der nichtlinearen optischen Spektroskopie (NLO) zu erforschen. Dabei soll die Photochemie an der Grenzfläche zwischen Luft und Wasser einbezogen und die Aufmerksamkeit auf organische Substanzen in der Hydrosphäre und der Atmosphäre gelenkt werden. Der hier vorgeschlagene Experimentplan basiert hauptsächlich auf der Sondierung der organischen Schichten an der Grenzfläche Luft / Wasser unter typischen atmosphärischen Bedingungen (z.B. Temperatur und Sonneneinstrahlung). Ich werde oberflächenspektroskopische Techniken (sum-frequency generation und second-harmonic generation) mit Bulk-Techniken (z.B. Absorptions- und Massenspektrometrie) kombinieren, um die Grenzschicht von organischen Verbindungen, die an der Wasseroberfläche adsorbiert und Luft und aktinische Strahlung bei unterschiedlichen Temperaturen ausgesetzt sind, zu untersuchen. Es wird natürlich auftretende Fettsäure (Nonansäure) in Gegenwart von Photosensibilisatoren (z.B. 4-Benzoylbenzoesäure) untersucht. Als nächstes wird Dimethylsulfoxid, die am häufigsten vorkommende organische Schwefelverbindung in den Ozeanen, untersucht. Diese Studie wird die Grundlagen für eine deterministischere Beschreibung der Faktoren legen, die die Emission von VOCs und die Nukleation und das Wachstum von SOA beeinflussen. Dies stellt eines der dringenden ungelösten Probleme in unserem Verständnis der Erzeugung von Radikalen in kondensierter Phase dar, die für die organischen Aerosol- und Spurengasbudgets in der Atmosphäre wichtig sind. Die Lösung dieses Problems wird einen erheblichen Einfluss auf unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und damit des Klimasystems haben.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen