Mehrstufige bioelektrochemische Reaktionskaskade in kontinuierlich betriebenen Durchflussreaktoren (BioElectroFlow)

• Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Bodo Fiedler; Professor Dr. Andreas Liese
• Fachliche Zuordnung: Bioverfahrenstechnik
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 445947004

Das Projekt hat die Klärung der wichtigsten wissenschaftlichen Fragen im Fokus, um mehrstufige bioelektrochemische Reaktionskaskaden in kontinuierlich betriebene Durchflussreaktoren zu ermöglichen. Als Ausgangspunkt dient der in der ersten Projektphase etablierte AiO-Elektroden-Setup und das einstufige bioelektrochemische System. Dieses System wird zu einer dreistufigen bioelektrochemischen Reaktionskaskade erweitert, der oxidativen Valorisierung von 5-Hydroxymethylfurfural zu wertvoller 2,5-Furandicarbonsäure, katalysiert durch zwei verschiedene unspezifische Peroxygenasen (UPO). Dieser Kaskadenaufbau ermöglicht die detaillierte Untersuchung von Enzym-Elektroden-Interaktionen und stationärer Zustände in Abhängigkeit unterschiedlicher Reaktorkonfigurationen. Die Kaskade kann mit immobilisierten UPOs auf der Elektrodenoberfläche als Abfolge von Pfropfenströmungsreaktoren (PFR) sowie Zirkulationsreaktoren im kontinuierlich betriebenen Rührkesselreaktor-Modus (CSTR) betrieben werden. Alternativ finden homogen gelöste UPOs Einsatz, die über eine Ultrafiltrationsmembraneinheit im Rezirkulationsstrom zurückgeführt werden. Durch diese beiden grundlegend unterschiedlichen Konfigurationen soll ein vertieftes Verständnis der Auswirkungen auf wichtige Leistungsparameter geschaffen werden. Darüber hinaus werden die im vorangegangenen Projekt aufgezeigten Herausforderungen durch die Entwicklung verbesserter poröser Globugraphit (GG)-Elektroden angegangen. Hauptziel ist die Verbesserung der H2O2-Produktivität und der Faradayschen-Effizienz (F.E.). Dafür werden mehrere Ansätze verfolgt, wie z.B. die Variation des Polyvinylbutyral (PVB)-Gehalts zur Beeinflussung der Porosität des GG und die Implementierung segmentierter GG-Module unterschiedlicher Porosität. Letztere könnten genutzt werden, um einen Gradienten der H2O2-Erzeugungsrate über die Länge des PFR zu designen, wodurch die H2O2-Akkumulation und die Deaktivierung des Enzyms minimiert wird. Folgenden wissenschaftliche Schlüsselfragen stehen im Fokus: • Wie beeinflussen die Geometrie des Durchflussreaktors und die erhöhte Durchflussrate den Massentransfer über/durch die Elektrode, mögliche Diffusionslimitierungen sowie die Stabilität des Enzyms? • Wie muss die Morphologie der GG durch den Gehalt an PVB, die Größe der ZnO-Partikel und die Wanddicke variiert werden, um die Porengröße und somit die H2O2-Produktivität und die F.E. zu steuern? • Wie kann die Stabilität der GG-Elektroden durch thermische Behandlung und/oder Anpassung der Wandstärke erhöht werden, auch um den inneren Gasdruck standzuhalten? • Wie ist eine segmentierte Graphitelektrode zu gestalten, um einen Längengradienten in der H2O2-Erzeugungsrate zu ermöglichen? • Wie beeinflussen unterschiedliche Reaktorbetriebsarten (z.B. Batch, PFR, CSTR) und die daraus resultierenden unterschiedlichen linearen Durchflussraten Leistungsindikatoren wie TTN (total turnover number), TOF (turnover frequency), Enzymdeaktivierungskonstanten und Produktivität?

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2240: Bioelektrochemische und ingenieurwissenschaftliche Grundlagen zur Etablierung von Elektro-Biotechnologie für die Biosynthese - eBiotech
• Internationaler Bezug: Österreich
• Mitverantwortlich: Dr. Daniel Ohde
• Kooperationspartner: Professor Dr. Wolfgang Kroutil