Multikollisionsbedingungen in Ionenfallen als neues Werkzeug für ein molekulares Verständnis der atmosphärischen Aerosolnukleation

• Antragsteller: Dr. Jozef Lengyel
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 442679477

Aerosole spielen eine entscheidende Rolle in Atmosphärenchemie und Wolkenbildung und haben einen ausgeprägten Einfluss auf das globale Klima. Sie stellen auch eine Quelle der Luftverschmutzung mit starken Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit dar. Die Aufklärung der Bildungsmechanismen neuer Aerosolpartikel („new particle formation“ - NPF) und die Identifikation ihrer chemischen Hauptbestandteile, ihrer räumlichen Verteilung und Entstehungsquellen sind daher Schlüsselvoraussetzungen für die Parametrisierung von Aerosoldynamikmodellen, um das Verständnis der Aerosoleffekte auf Wetter, Klima und Luftqualität weiter zu verbessern und die Interpretation von Feldmessungen zu erleichtern. Im Gegensatz zu Experimenten in Aerosolkammern und Strömungsrohren, die sich mit der Rolle makroskopischer Parameter (z.B. Sättigungsdampfdruck) im NPF befassen, konzentriert sich das vorliegende Projekt auf das molekulare Bild der NPF. Ziel ist die Entwicklung eines innovativen Instruments zur Untersuchung massenselektierter, hydratisierter Clusterionen, um die komplexe, ioneninduzierte Keimbildung in den frühen Phasen der atmosphärischen NPF zu entschlüsseln. So sollen größenspezifische, aber auch strukturelle und stöchiometrische Motive sowie einzigartige dynamische Eigenschaften aufgedeckt werden. Ein wichtiger innovativer Beitrag ist hier die Verwendung von Ionenfallen unter Multikollisionsbedingungen, die die Untersuchung der NPF nahe an Umgebungsbedingungen ermöglichen. Der komplexe Keimbildungsmechanismus wird dabei durch kinetische Modellierung in verschiedenen Größenbereichen untersucht, von einzelnen molekularen Ionen bis hin zu hydratisierten Clusterionen von ein bis hundert Wassermolekülen. Um diese Bedingungen zu erzielen, soll ein Aufbau entwickelt werden, der die Nanoelektrospraytechnik mit aerodynamischen Linsen kombiniert. Mittels Nanoelektrospray werden kleine, hydratisierte Cluster mit einer zweistelligen Anzahl von Wassermolekülen erzeugt, deren Hydratisierungsgrad durch den Einsatz der aerodynamischen Linsen dann deutlich gesteigert werden kann. Die Forschung wird sich dabei auf die Elementarschritte des NPF konzentrieren, die unter Multikollisionsbedingungen bei genauer Kontrolle von Konzentration, Druck und Temperatur erfolgen. Da die Clusterionen unter diesen Bedingungen permanent über Stöße mit dem Puffergas thermalisieren, können temperaturabhängige Messungen über das Kühlen, bzw. Heizen der Ionenfallen durchgeführt werden, um so Aktivierungsbarrieren der Nukleation zu bestimmen. Mittels Nanokalorimetrie sollen zusätzlich spezifische Informationen über die Thermochemie von Intra-Cluster-Reaktionen gewonnen werden, z.B. Säure-Base-Mechanismen, die für erhöhte Nukleationsraten verantwortlich sein sollen. Die einzigartige Kombination dieser unterschiedlichen Ansätze innerhalb eines experimentellen Aufbaus wird ein umfassendes Verständnis der NPF auf molekularer Skala ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Emmy Noether-Nachwuchsgruppen
• Großgeräte: Orthogonal Extraction Reflectron Time-of-Flight Spectrometer ; Quadrupole Mass Filter
• Gerätegruppe: 1720 Spezielle Massenspektrometer (Flugzeit-, Cyclotronresonanz-, Ionensonden, SIMS, außer 306)