In situ Untersuchungen von eisenbasierten Katalysatoren aus kristallinen Präkursoren für die Ammoniakzersetzung

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr. Malte Behrens, seit 10/2021; Professorin Dr. Claudia Weidenthaler
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Technische Chemie
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 442614184

Ammoniak als kohlenstofffreier Wasserstoffspeicher steht bei der Diskussion über Energieträger der Zukunft vergleichsweise wenig im Mittelpunkt. Viele Erkenntnisse für die Ammoniakzersetzung konnten zwar aus der langjährig untersuchten Ammoniaksynthese gewonnen werden, doch eine gezielte Forschung ist aufgrund der Abweichungen in den Prozessbedingungen weiterhin notwendig. Die aktivsten Katalysatoren für die Zersetzungsreaktion basieren auf Ruthenium. Hochverfügbare Nichtedelmetalle sind eine attraktive Alternative, die im Vergleich zum Ruthenium bislang weniger untersucht wurden. In diesem Projekt werden trägerfixierte Eisen-Katalysatoren unter Zuhilfenahme von Nickel und Cobalt hergestellt. Gemeinsam mit Magnesium bzw. Aluminium als Trägerkomponenten werden kristalline Hydroxid- bzw. Hydroxidcarbonat-Vorstufen mit Schichtstruktur mittels pH-kontrollierter Co-Fällung synthetisiert. Neben der konventionellen wässrigen Synthese wird ein mikroemulsionsbasierter Ansatz implementiert, um die Meso- und Nanostruktur der Präkursoren gezielt zu verändern. Nach Kalzinierung erfolgt eine Aktivierung in Ammoniak, entweder mit oder ohne vorgeschaltetem Reduktionsschritt. Durch Modifikation der Präkursoreigenschaften können sowohl die chemische Zusammensetzung als auch die Struktur des resultierenden Katalysators gezielt beeinflusst werden, wodurch die Struktursensitivität dieser Reaktion systematisch untersucht werden kann. Dafür werden katalytische Tests in reinem Ammoniak durchgeführt und vereinzelt in verdünntem Gas, um den Einfluss des chemischen Potenzials auf die Aktivität und Stabilität zu adressieren. Für die Aufstellung von Struktur-Aktivitäts-Korrelationen werden Veränderungen in der Mikrostruktur, der lokalen Struktur und der Phasenzusammensetzung mittels Röntgen-beugung, Paarverteilungsfunktionen und Röntgenabsorptionsspektroskopie unter in situ Bedingungen verfolgt, um ein tieferes Verständnis über den katalytisch aktiven Zustand zu erlangen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Ehemaliger Antragsteller: Dr. Klaus Friedel Ortega, bis 9/2021