Mechanistische Untersuchungen von "CO-freien" Carbonylierungsreaktionen mittels quantitativer 2D Röntgen- und Infrarotkorrelationsspektroskopie

• Antragsteller: Professor Dr. Robert Geitner
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 413239343

Das vorgestellte Forschungsprojekt dreht sich um die Charakterisierung von katalytischen Reaktionen; im speziellen werden "CO-freie" Carbonylierungsreaktionen mittels Röntgen- und Schwingungsspektroskopie untersucht. Die Auswertung der spektroskopischen Daten wird dabei von einem neuartigen quantitativen Auswerteverfahren der 2D Korrelationsanalyse unterstützt.Carbonylierungsreaktionen, die auf der Verwendung von Kohlenstoffmonoxid-Ersatzstoffen wie z.B. Formaldehyd oder Ameisensäure beruhen, können in der Zukunft ein wichtiger Bestandteil für eine kohlenstoffneutrale Kreislaufwirtschaft sein. Unter einer Kreislaufwirtschaft versteht man einen geschlossenen Produktionsprozess bei dem die eingesetzten Rohstoffe mehrmals zu diversen Produkten umgesetzt werden. Für einen chemischen Prozess bedeutet dies eine (Wieder )Verwendung und Aktivierung von Verbrennungsprodukten wie Kohlenstoffdioxid (CO2) und Kohlenstoffmonoxid (CO). Da CO allerdings sehr toxisch und brennbar ist, bietet es sich an den Syntheseprozess von ungefährlicheren CO-Ersatzstoffen wie Formaldehyd aus zu beginnen.Um die (Mikro-)Reaktionen während "CO-freier" Carbonylierungsreaktionen vollständig zu verstehen, ist es nötig die katalytische Reaktion während sie stattfindet in so genannten in-situ und operando Experimenten mit spektroskopischen Methoden zu verfolgen. Techniken, die sich in diesem Zusammenhang anbieten, sind Röntgen- und Schwingungsspektroskopie, da sie es erlauben gleichzeitig sowohl die lokale Umgebung und die Oxidationszahl als auch die molekulare Struktur des aktiven Katalysators zu untersuchen. Die so gewonnenen Erkenntnisse können dazu genutzt werden chemische Prozesse in Zukunft energieeffizient und klimaschonend durchzuführen.2D Korrelationsanalyse ist ein Verfahren um einen störungsabhängigen Spektrendatensatz, wie z. B. eine Messreihe von temperaturabhängigen Röntgenspektren während eines katalytischen Prozesses näher zu analysieren. Unglücklicherweise ist die Auswertung von 2D Korrelationsspektren höchst subjektiv, da sie auf der Interpretation von sogenannten Korrelationsmustern basiert. Dieses Vorgehen lässt die eigentlich quantitativen Ergebnisse der 2D Korrelationsanalyse außer Acht. Daher soll im vorgestellten Forschungsprojekt ein neues quantitatives Auswerteverfahren für die 2D Korrelationsanalyse entwickelt werden. Mit Hilfe dieses neuen Auswerteverfahrens können dann z. B. katalytische Prozesse im Detail quantitativ ausgewertet werden. Ein Beispiel wäre die Quantifizierung des (de-)stabilisierenden Einflusses eines Liganden auf einen molekularen Katalysator.Zusammenfassend kann gesagt werden, dass sich das vorgestellte Projekt auf der einen Seite mit der spektroskopischen Charakterisierung von "CO-freien" Carbonylierungsreaktionen beschäftigt und auf der anderen Seite ein neues quantitatives Auswerteverfahren für die 2D Korrelationsanalyse entwickelt. Das Projekt beschreitet dabei innovative Wege in der Charakterisierung von katalytischen Prozessen

• DFG-Verfahren: Forschungsstipendien
• Internationaler Bezug: Niederlande
• Gastgeber: Professor Dr. Bert Weyckhuysen