Attosekunden Kontrolle und Beobachtung der Wellenpaketdynamik in angeregten Zuständen polyatomarer Moleküle

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr. Matthias Kling; Professorin Dr. Regina de Vivie-Riedle (†)
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 406478527

Die Bewegung der Kerne und der Elektronen bestimmen den Ablauf molekularer Prozesse. Viele erfolgreiche Beispiele berichten in den letzten Jahrzenten über die Beobachtung und Kontrolle molekularer Schwingungsfreiheitsgrade in immer komplexeren Systemen. Die Entwicklung von few-cycle Pulsen in den letzten Jahren hat nun den Weg frei gemacht für den Zugang zu den noch schnelleren Elektronen. Bisherige experimentelle und theoretische Arbeiten konzentrierten sich zunächst auf kleine zweiatomige Systeme und, aufgrund der Eigenschaften der verwendeten starken Lichtfelder, auf die Dynamik in den ionischen Zuständen. In unserem Antrag möchten wir, in einem gemeinsamen Vorhaben von Experiment und Theorie, die Wechselwirkung von Pulsen mit maßgeschneiderter Wellenform mit komplexen Molekülen untersuchen. Speziell möchten wir die induzierte Dynamik in den neutralen, für die Chemie relevanten, Zuständen verfolgen und kontrollieren. Die ausgewählten Systeme, wie die Nucleobase Uracil und das Protontransfer-System 3-Aminoacrolein, bieten eine Vielzahl von Freiheitsgraden für die Elektronen- und Kernbewegung. Diese möchten wir gleichzeitig kontrollieren indem wir Lichtwellenformen maßschneidern, wobei die Phase ein wichtiger Kontrollparameter ist.Für die Durchführung der Experimente streben wir eine resonante UV-Anregung an. Mit einem zeitverzögerten Puls mit maßgeschneiderter Wellenform erfolgt die Kontrolle, indem gezielt elektronische und/oder Kernfreiheitsgrade gekoppelt werden, um die Zeitentwicklung der molekularen Prozesse zu steuern. Der Kontrollvorgang wird mit einem dritten Puls im extrem Ultravioletten über Coulombexplosion oder Photoelektronenspektroskopie nachverfolgt.Mit den theoretischen Untersuchungen sollen die zugrundeliegenden Prozesse analysiert und aufgeklärt werden sowie Vorgaben für mögliche experimentelle Parameter ermittelt werden. Dafür soll das selbstentwickelte Programmpacket zur parallelen Beschreibung der Quantendynamik von Kernen und Elektronen von zwei- auf polyatomare Systeme erweitert werden. Mit dem Programm sollen dann die Möglichkeiten der Phasenkontrolle der Kern- und Elektronenwellenpakete hinsichtlich effizienter Kontrollstrategien erkundet werden.Von den experimentellen und theoretischen Ergebnissen erwarten wir detaillierte Einblicke über die Rolle der Elektronen- und Kerndynamik in komplexen Molekülen, die natürliche Lebensdauer der elektronischen Kohärenz, und Möglichkeiten Reaktionen über Phasenkontrolle zu steuern.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Schweiz
• Kooperationspartner: Professor Dr. Hans Jakob Wörner