Ursprung der Nukleationsbarriere in nicht-thermischen harten Kugeln

• Antragsteller: Privatdozent Matthias Schröter, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Statistische Physik, Nichtlineare Dynamik, Komplexe Systeme, Weiche und fluide Materie, Biologische Physik
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 403607897

Harte Kugeln sind ein einflussreiches Modellsystem der kondensierten Materie. Sowohl Kolloide als auch Granulate werde oft als experimentelle Realisierungen eines harten Kugel Systems bezeichnet. Es gibt jedoch einen wichtigen Unterschied: die Dynamik eines Kolloidteilchen wird von der Brownschen Bewegung dominiert. Im Gegensatz dazu sind granulare Teilchen mehrere Größenordnungen zu schwer um von der thermischen Energie beeinflusst zu werden. Granulate können daher als nicht-thermische harteKugeln verstanden werden.Kolloide zeigen genauso wie harte Kugeln einen erste Ordnungs Phasenübergang mit einer Koexistenz der beiden Phasen für Packungsdichten zwischen 0,49 und 0,55. Die Bildung neuer Kristalle wird sehr gut von der klassischen Nukleationstheorie beschrieben. Diese basiert auf der Annahme, dass der Zuwachs an freier Energie, der mit der Bildung von neuem Kristallmaterial einhergeht, die Abnahme an freier Energie überwiegen muss, die sich aus der Entstehung einer neuen Grenzfläche zwischen Fluid und Kristall ergibt. Diese Balance führt zu einer Nukleationsbarriere; nur für Kristallisationskeime, die größer als eine kritischer Schwellwert sind, ist es thermodynamisch vorteilhaft weiter zu wachsen.Granulate, die kontinuierlich geschert werden, zeigen in mehrerer Hinsicht ein vergleichbares Verhalten. Es gibt ebenfalls ein Phasenübergang zwischen einem amorphen und einem kristallinen Zustand, die Koexistenzregion liegt jedoch bei Packungsdichten zwischen 0,64 und 0,74. Weiterhin existiert auch eine kritische Größe, die ein Keim erreichen muss, bevor er kontinuierlich weiter wächst. Ein wichtiger Unterschied ergibt sich jedoch aus der Analyse der Packungsdichte in dem Übergangsbereich zwischen Keim und amorphem Fluid: dessen erhöhte Packungsdichte bedeutet, dass es aus energetischer Sicht für unterkritische Keime vorteilhaft wäre weiter zu wachsen. Die klassische Nukleationstheorie ist daher ungeeignet die Existenz einer Nukleationsbarriere zu erklären und ein neuer Mechanismus muss gefunden werden.Eine mögliche alternative Erklärung ist, dass das Wachstum kleiner Kristalle kinematisch gehemmt ist. Ziel dieses Antrags ist es, diese Hypothese zu testen. Hierbei wird ein bereits bestehenden experimenteller Aufbau genutzt mit dem sich 50000 Glaskugeln zyklisch scheren lassen. Die Glaskugeln befinden sich in einer brechungsindex-angepassten Flüssigkeit; mit Hilfe eines Laserlichtblattscan lassen sich so die Positionen aller Kugeln detektieren. In einem nächsten Schritt werden dann die geometrischen Konfigurationen von Partikelgruppen mit Hilfe der persitententen Homology, insbesondere des sogenannten Persistenzdiagrammes PD2, charakterisiert. Wiederholte scans der Packung, während sie sich in dem Koexistenzbereich befindet, können so als Trajektorien von Partikelgruppen in PD2 abgebildet werden. Die Hypothese einer kinematischen Hemmung entspricht dann der Existenz eines die Trajektorien abstoßenden Bereiches in PD2.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Australien
• Mitverantwortlich: Dr. Mohammad Saadatfar