Elektrische Feldeffekte an Metall-Halbleiter und Halbleiter-Wasser-Grenzflächen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In diesem Projekt sind elektrische Feldeffekte an Grenzflächen mit Hilfe von Elektronenstrukturrechnungen auf der Basis der Dichtefunktionaltheorie (DFT) untersucht worden. Solche elektrische Felder kommen in vielen technologischen Anwendungen vor, ihr Einfluss auf die geometrische und elektronische Struktur der Grenzflächen ist aber in vielen Fällen noch nicht vollständig verstanden. Zwei unterschiedliche Systeme waren in diesem Projekt Gegenstand der Forschung: • Elektrische Feldeffekte an Metall-Halbleitergrenzflächen: Die elektronischen Eigenschaften von Metall-Halbleitergrenzflächen werden häufig von Metall-induzierten Zuständen in der Halbleiterbandlücke beeinflusst, die eine intrinsische Eigenschaft der Grenzfläche darstellen und somit nicht von Details der Grenzfläche abhängen sollten. Wir konnten allerdings zeigen, dass eine passivierende Wasserstoff- oder Selenterminierung an der Aluminium-Silizium-Grenzfläche die Zustandsdichte der Metall-induzierten Zustände stark unterdrückt, wobei diese Unterdrückung von der angelegten Spannung abhängt. Diese Einsichten könnten zur Verbesserung elektronischer Bauelemente führen, die auf Metall-Halbleiter-Kontakten beruhen. Elektrische Feldeffekte an fest-flüssig-Grenzflächen: Elektrische Feldeffekte an fest-flüssig-Grenzflächen sind momentan von besonderem Interesse, da sie eine wesentliche Rolle bei vielen Prozessen der elektrochemischen Energiewandlung und -speicherung spielen, z.B. in Brennstoffzellen und Batterien. In einem ersten Schritt haben wir die Struktur von Wasserschichten an Metalloberflächen mit Hilfe von ab initio Molekulardynamiksimulationen untersucht. Dabei zeigte sich, dass entgegen von bisherigen Annahmen die Wasserstruktur an dicht-gepackten Metallelektroden nicht kristallin, sondern ungeordnet ist. Dies hat auch direkte Konsequenzen für das resultierende Elektrodenpotential, das in die Gleichgewichtsbedingungen für elektrochemische Reaktionen eingeht. Weiterhin haben wir eine Methode implementiert, mit der elektrische Felder in einem periodischen DFT-Code mit Hilfe einer Gauß-förmigen Ladungsverteilung in der Vakuumregion erzeugt werden können. Erste Anwendungen haben gezeigt, dass diese Implementierung gut geeignet ist, um elektrochemische Reaktionen realistisch zu modellieren. Dadurch hoffen wir zu einem besseren Verständnis elektrokatalytischer Prozesse zu kommen und somit z.B. zur Verbesserung von Brennstoffzellen beitragen zu können.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Quantum electron transport through ultrathin Si films: Effects of interface passivation on Fermi-level pinning. Phys. Rev. Lett. 101, 166801 (2008)
Y. Gohda, S. Watanabe, and A. Groß
- Properties of metal-water interfaces studied from first principles. New J. Phys. 11, 125003 (2009)
S. Schnur and A. Groß
- Challenges in the first-principles description of reactions in electrocatalysis. Catal, Today 165, 129-137 (2011)
S. Schnur and A. Groß
