Protonentransport und Wasserstoffbrücken-Netzwerke in komplexen Umgebungen mit Hilfe von beschleunigten Quanten-Simulationen verstehen

• Antragsteller: Dr.-Ing. Tobias Morawietz
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 329212932

Wasserstoffbrückenbindungen (H-Brücken) und Protonentransport spielen eine wichtige Rolle in einer Vielzahl von biologischen und technologischen Prozessen. H-Brücken-Netzwerke sind beispielsweise von entscheidender Bedeutung bei der Beschleunigung von chemischen Reaktionen in Enzymen, während die hohe Mobilität der Protonen wichtige Auswirkungen auf chemische Prozesse in wässrigen Medien und die Entwicklung von Brennstoffzellen hat. In solchen komplexen Systemen sind jedoch genaue Informationen zur Lage der Protonen und zum Mechanismus des Protonentransports nur schwer experimentell zugänglich. Außerdem führt die geringe Masse der Wasserstoffatome dazu, dass Quanteneffekte wie der Tunnelefekt, Nullpunktsschwingungsenergien und Quanten-Delokalisierung wichtig werden. Ab initio Computer-Simulationen, welche die Quantennatur der Elektronen und der Atomkerne explizit berücksichtigen, liefern wichtige Rückschlüsse zu den Eigenschaften von H-Brücken, haben aber wegen ihrer hohen Rechenkosten nur beschränkte Anwendungsmöglichkeiten.Das Ziel des vorliegenden Projektes ist die Entwicklung einer neuen Methode, welche es erlaubt Protonentransport und H-Brücken in komplexen kondensierten Systemen durch genaue und effiziente Quanten-Simulationen zu untersuchen. Durch Kombination von effizienten Machine-Learning-Potentialen mit Methoden, welche die Konvergenz von Quanten-Simulationen beschleunigen, wird der Rechenaufwand von konventionellen ab initio-Methoden ohne Beeinträchtigung der Genauigkeit um mehr als zwei Größenordnungen verringert. Die neue Methode wird dann verwendet um die Quanten-Dynamik konzentrierter Säurelösungen zu studieren und das H-Brücken-Netzwerk im aktiven Zentrum des Enzyms HIV-Aspartatprotease, einem wichtigen Ziel für Medikamente zur Behandlung der HIV-Infektion, zu untersuchen. Darüber hinaus stellt die entwickelte Methode einen generellen Ansatz zur Beschleunigung von Quanten-Simulationen dar, der auf viele verschiedene Systeme angewendet werden kann, in denen die Anwesenheit von leichten Atomkernen die Berücksichtigung von Quanteneffekten erfordert.

• DFG-Verfahren: Forschungsstipendien
• Internationaler Bezug: USA
• Gastgeber: Professor Thomas E. Markland