Spektroskopische Untersuchungen zum Lösungsverhalten von Salzen in mikrohydratisierten Clustern und an der Wasser/Dampf-Grenzfläche

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr. Knut R. Asmis; Dr. Manuela Reichelt
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 321027174

Das Lösungsverhalten von Salzen in wässrigen Medien und an deren Oberfläche ist auf molekularer Ebene noch nicht annähernd vollständig verstanden. So haben beispielsweise Prozesse, die an der Oberfläche von marinem Aerosol stattfinden, einen zentralen Einfluss auf die Chemie der Atmosphäre. Die Charakterisierung der Oberflächenbeschaffenheit der vielfältigen Aerosolpartikel stellt aber weiterhin sowohl für modernste experimentelle wie auch theoretische Methoden eine besondere Herausforderung dar. Spektroskopische Untersuchungen an Modellsystemen können deswegen wichtige Erkenntnisse bzgl. spezifischer Eigenschaften der Grenzfläche Wasser/Dampf auf molekularer Ebene liefern. Im Rahmen dieses Projektes sollen deswegen zwei hoch komplementäre und leistungsfähige spektroskopische Techniken miteinander kombiniert werden, um so die Hydratisierung atmosphärenrelevanter Ionen, wie z.B. Cl-, (NO3)-, (SO4)2-, Na+, Mg2+ und (NH4)+, an wässrigen Oberflächen in Abhängigkeit der Salzkonzentration, der Art des Gegenions, der Azidität und der Anwesenheit von organischen oberflächenaktiven Substanzen zu untersuchen. Für binäre und ternäre wässrige Salzlösungen werden Konzentrationstiefenprofile an der Grenzfläche Wasser/Dampf mit der Methode Neutral Impact Collision Ion Scattering Spectroscopy bestimmt, aus denen dann die thermodynamischen Eigenschaften der Grenzflächenspezies abgeleitet werden können. Zur Untersuchung der Struktur und Stabilität kleinerer, größenselektierter mikrohydratisierter Ionen, Ionenpaare und größerer Ionenkomplexe wird die Methode Cryogenic Ion Trap Vibrational Spectroscopy verwendet. Dieser neuartige, synergetische Ansatz liefert einen kritischen Maßstab für die Validierung und Verbesserung gängiger Computermodelle wässriger Oberflächen, da die Gasphasencluster mit genaueren theoretischen Methoden berechnet werden können. Zum anderen lassen sich Einblicke in die allgemeinere Anwendbarkeit des hier gewählten Cluster/Oberfläche Ansatzes gewinnen. Mit Hilfe dieser Experimente wird schlussendlich ein tieferes Verständnis der Struktur wässriger Oberflächen und deren Einfluss auf atmosphärenrelevante Prozesse auf molekularer Ebene angestrebt.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen