Kontinuierlich betriebener Düsenumlauf-Reaktor zur Untersuchung von temperaturgesteuerten homogenkatalysierten Mehrphasen-Reaktionen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Hydroaminomethylierung (kurz HAM) bietet über eine Kaskadenreaktion einen effizienten und atomökonomischen Zugang zu aliphatischen und auch funktionalisierten Aminen auf Basis von Alkenen, Synthesegas und verschiedensten sekundären und primären Aminen bis hin zum Ammoniak. Trotz einer breiten Anzahl von Publikationen auf diesem Gebiet sind bis dato keine Arbeiten zur Umsetzung in einen technischen Maßstab bekannt. Im vorliegenden DFG-Projekt wurden im ersten Teil Laboruntersuchungen zur HAM in wässrigen Mehrphasensystemen durchgeführt. Hierbei wurden neben der Optimierung einzelner Reaktionsparameter auch Ansätze zur Prozessintensivierung verfolgt. Hierzu zählen der Einsatz von dualen Katalysatorsystemen, wässrigen temperaturgesteuerten Mehrkomponenten-Lösungsmittelsystemen (TML) sowie Aminsalzen zur hochselektiven und quantitativen Aminsynthese. Durch diesen umfassenden Ansatz konnten entscheidende Fortschritte in Richtung technisch relevanter Prozessbedingungen erzielt werden. Der zweite Teil der Untersuchungen umfasste die Umsetzung der Hydroaminomethylierung in den Miniplantmaßstab. Hierzu wurde der Strahlschlaufenreaktor als Reaktorkonzept wegen seiner guten Stofftransporteigenschaften und effizienter Durchmischung gewählt. Da dieser erstmals im Rahmen von flüssig-flüssig-Mehrphasensystemen zum Einsatz kam, wurden zunächst grundlegende Untersuchungen zu Hydrodynamik, Stoffaustauschleistung und Verweilzeitverhalten durchgeführt. Abschließend wurde die HAM erfolgreich im Strahlschlaufenreaktor umgesetzt und somit ein weiteres Anwendungsgebiet dieses Reaktorkonzeptes im Bereich der homogenen Übergangsmetallkatalyse aufgezeigt. Den Abschluss der Arbeiten bildet ein Konzept zur Maßstabsvergrößerung von Strahlschlaufenreaktoren in den Produktionsmaßstab, das Scale- als auch Numbering-Up zur Generierung großtechnische relevanter Reaktionsvolumina nutzt. Ein Verfahrenskonzept zur Hydroaminomethylierung von 1-Octen mit Morpholin wurde entwickelt, welches durch wenige Verfahrensschritte und Katalysatorrecycling über die wässrige Phase die Durchführung der Reaktion unter kontinuierlichen Bedingungen gestattet. Im Rahmen des Forschungsprojektes konnten somit neue Erkenntnisse sowohl chemischer als auch reaktionstechnischer Natur gewonnen werden, die neue Ansätze zur Umsetzung der Hydroaminomethylierung in technischen Verfahren bieten. Der Strahlschlaufenreaktor konnte dabei erstmals auch erfolgreich in flüssig-flüssig-Mehrphasensystemen eingesetzt werden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Der Düsenumlaufreaktor – ein alternatives Reaktorkonzept für die Mehrphasenkatalyse. 40. Jahrestreffen Deutscher Katalytiker, 14.-16. März 2007, Weimar
A. Behr, M. Becker
- Der Düsenumlaufreaktor – ein alternatives Reaktorkonzept für die Mehrphasenkatalyse. ProcessNet Jahrestagung, 10. Oktober 2007, Aachen
M. Becker
- Hydrodynamik und Verweilzeitverhalten eines Düsenumlaufreaktors für den Einsatz in der Mehrphasenkatalyse, Chemie Ingenieur Technik, 10, 2008, 1501-8
A. Behr, M. Becker, J. Dostal und D. Kohlmann
- Bubble-size distributions and interfacial areas in a jetloop reactor for multiphase catalysis Chemical Engineering Science, 64, 2009, 2934-40
A. Behr, M. Becker and J. Dostal
- Multiphase Catalysis in Jetloop-Reactors, Chemical Engineering Transactions 17, 2009, 141-144
A. Behr and M. Becker
- Multiphase Catalysis in Jetloop-Reactors. 9th International Conference on Chemical and Process Engineering, 10-13. May 2009, Rome, Italy
A. Behr, M. Becker
- A highly efficient method for the hydroaminomethylation of long-chain alkenes under aqueous, biphasic conditions, Tetrahedron Letters (2010)
A. Behr, M. Becker and S. Reyer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.tetlet.2010.02.145)
