Populationsdynamische Untersuchung der Kinetik der Agglomeration in flüssigkeitsbedüsten Wirbelschichten unter Berücksichtigung der Partikelfeuchte
Final Report Abstract
Der wissenschaftliche Stand zum Zeitpunkt der Antragstellung war dadurch geprägt, dass der Prozess der Agglomeration in flüssigkeitsbedüsten Wirbelschichten experimentell nur im Hinblick auf den zeitlichen Verlauf des mittleren Partikeldurchmessers gesichert untersucht war. Eine populationsdynamische Auswertung des Zusammenhanges der gleichzeitigen Trocknung und Agglomeration auf Basis experimenteller Daten fehlte vollkommen. Im experimentellen Teil des Projektes war ein gestuftes Vorgehen geplant, bei dem der Einfluss der Partikelfeuchte auf die Agglomeration auf der Ebene der mittleren Feuchte, der partikelgrößenabhängigen Feuchte und der Einzelpartikelfeuchte ausgewertet werden sollte. Hierzu wurde zunächst eine experimentelle Methode erarbeitet, die eine indirekte Erfassung der mittleren Partikelfeuchte auf Basis der Messung der Zu- und Abluftfeuchte erlaubt. Der Versuchsstand erlaubt erstmalig die Erzeugung reproduzierbarer Daten für Wirbelschicht- Agglomerationsprozesse bei gleichzeitiger Messung der mittleren Partikelfeuchte mit einer zeitlichen Auflösung von ls. Zur Ermittlung der partikelgrößenabhängigen Feuchte wurde ein neues Messverfahren entwickelt, bei dem die Auswertung der Partikelfeuchte auf der Verwertung von 10 Unterkornfraktionen bei einem Siebdurchgang basiert. Für die experimentellen Untersuchungen wurden Primärpartikel aus hochporösem Aluminiumoxid und kompaktem Glas verwendet. Die Primärpartikel wurden hinsichtlich der stofflichen Eigenschaften insbesondere Sorptions- und Trocknungsverhalten ausführlich charakterisiert. Im Rahmen der experimentellen Untersuchungen wurden die Betriebsparameter Gasmassenstrom, Eindüsungsrate, Gastemperatur und Binderkonzentration variiert, wobei neben allen wichtigen thermischen Parametern stets die zeitliche Veränderung der Partikelgröße erfasst wurde. Die experimentellen Daten zeigen deutliche und reproduzierbare Abhängigkeiten sowohl von den Betriebsparametern als auch von den Materialien. Im Rahmen des gestuften Vorgehens wurden die experimentellen Daten zunächst auf Basis der eindimensionalen Populationsbilanz ausgewertet. Auf Basis dieser Ergebnisse wurde der Vorfaktor des Agglomerationskerns mit der mittleren Partikelfeuchte ßo = f(X) korreliert. Hierbei konnte nachgewiesen werden, dass der Kern zwar stark von der Feuchtigkeit abhängt, jedoch kein eindeutiger funktioneller Zusammenhang zwischen beiden Größen zu erkennen ist. Bei weiteren experimentellen Untersuchungen konnte keine Verteilung der partikelgrößenabhängigen Feuchte für verschiedene Prozessparameter nachgewiesen werden. Basierend auf den Ergebnissen wurde von der Messung der Einzelpartikelfeuchte abgesehen und der Einfluss der mikrokinetischen Prozesse wie Trocknung, Abscheidung, Spreitung und Einsaugung von Bindertropfen verstärkt betrachtet. In diesem Zusammenhang wurde abweichend von der ursprünglichen Planung ein populationsdynamisches Berechnungsmodell erstellt, welches auf Basis der Monte-Carlo-Simulation eine Sequenz diskreter Ereignisse (Mikroprozesse) berücksichtigt und somit den zeitlichen Verlauf der Partikelgrößenverteilung ohne empirische Anpassung berechnen kann. Ein zentrales Element stellt das von Ennis (1991) vorgeschlagene Stokes-Kriterium dar, welches im Rahmen der Untersuchungen experimentell als Grenze zwischen Agglomeration und Granulation bestätigt wurde. Die aus dem Forschungsvorhaben gewonnenen Erkenntnisse zeigen, dass die gleichzeitige Betrachtung von Agglomeration und Trocknung richtig ist. Ein tieferes Prozessverständnis kann jedoch nur über die Betrachtung der fundamentalen Mikroprozesse erreicht werden. Diese Einzelprozesse müssen separat untersucht und modelliert werden. Als wesentliche Schwerpunkte werden hierbei unter anderem gesehen: • die experimentelle Untersuchung und Modellierung der Trocknung von freien bzw. abgeschiedenen Bindertropfen. • die gleichzeitige Trocknung und Einsaugung von Bindertropfen auf porösen Strukturen, • die Trocknung und Verfestigung von FiüssigkeitsbrÜcken sowie • die Entwicklung von modellgestützten Methoden zur Ermittlung der Kolllsionshäufigkeit von Partikeln in Wirbelschichten Für zukünftige Arbeiten wird auf experimentellem Gebiet die Methode der Röntgen- Mikrotomographie als zukunftsweisend angesehen. Durch dieses Verfahren können innere Partikelstrukturen analysiert werden. Diese Untersuchungen sind besonders wertvoll im Hinblick auf die Analyse der räumlichen Verteilung von Primärpartikeln, Feststoffbrücken und Bindertropfen. Experimentell könnten auch verstärkt Messverfahren für die in-situ- Bestimmung der Partikelgröße eingesetzt werden. Zwar bieten diese Verfahren auf Grund der geringen Sensorgröße im Vergleich zu den offline-Methoden eine geringere Genauigkeit, erlauben jedoch, die Änderung der partikulären Phase mit einer wesentlich höheren zeitlichen Auflösung zu erfassen. Im Bereich der Beschreibung des Partikelwachstums bei der Wirbelschicht- Sprühagglomeration ist der vorgeschlagene Weg der Modellierung über populationsdynamische Modelle auf Baals von Monte-Carlo-Simulationen richtig und muss weiterverfolgt werden. Im Gegensatz zu Kontinuumsmodellen, bei denen eine explizite Berücksichtigung einzelner Mikroprozesse nicht möglich ist, können bei der stochastischen Simulation alle oben genannten Mikroprozesse miteinander kombiniert werden. Nur auf diesem Weg kann der Einfluss der Prozessparameter und Materialeigenschaften auf die Kinetik direkt hergestellt und auf die Verwendung einer makroskopischen Kinetik in Form eines Agglomerationskerns zunächst verzichtet werden. Während bei der Monte-Carlo-Simulation die Anzahl der internen Eigenschaftskoordinaten nahezu beliebig erhöht werden kann, führt dies in Kontinuumsmodellen rasch zu erheblichen numerischen Schwierigkeiten, die sich oftmals nur durch Modellreduktionen wie Randanzahldichte-Funktionen oder Momentenmethode überwinden lassen. Die Berücksichtigung extemer Eigenschaftskoordinaten zur Beschreibung von Befeuchtungs- und Trocknungszonen muss in zukünftigen Forschungsthemen ebenfalls verfolgt werden.
Publications
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- Process-Net Fachausschuss Trocknungstechnik (FA-TRO): Untersuchung der Wirbelschicht-Sprühagglomeration hinsichtlich prozessspezifischer Parameter, Vortrag auf der Sitzung der Fachausschüsse „Trocknungstechnik" und „Agglomerations- und Schüttguttechnik" von ProcessNet, 11 .-13. März 2009, Bad Durkheim
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