Frequenzkonversion im mittleren Infrarot zur Detektion molekularer Spezies

• Antragsteller: Professor Dr. Thomas Halfmann
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung seit 2015
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 290467699

Die nichtlineare Laserspektroskopie bietet eine Vielzahl von Techniken zur Moleküldetektion. Kohärente Anti-Stokes Raman-Streuung („Coherent Anti-Stokes Raman-Scattering“, CARS) gilt hier immer noch als Arbeitspferd. CARS profitiert vom großen Übergangsmoment zwischen elektronischen Zuständen und Zweiphotonen-Resonanz mit molekularen Schwingungszuständen. Jedoch sind die Laser in CARS meist weit von Einphotonen-Resonanzen verstimmt und es werden typisch zwei Laserpulse benötigt. Für Anwendungen wäre eine nichtlineare Technik wünschenswert, die nur einen Laser erfordert und von kleinen (bzw. nahe Null) Verstimmungen aller am Konversionsprozess beteiligten Übergänge profitiert.Frequenzverdreifachung („third harmonic generation“, THG) ist der nichtlineare Prozess niedrigster Ordnung, der in jedem Medium auftritt und nur einen Laser benötigt. Daher wäre THG eine attraktive Wahl für die nichtlineare Analytik. Dies gilt insbesondere, wenn THG über molekulare „Fingerabdruck“-Schwingungsresonanzen im mittleren Infrarot getrieben wird. Diese erhöhen das Signal und die spektrale Selektivität. Der nichtlineare Prozess erfordert jedoch intensive, durchstimmbare Laserpulse im Mittel-Infrarot mit schmaler Bandbreite, um hohe Spezies-Selektivität zu gewährleisten. Solche Lasersysteme wurden erst im letzten Jahrzehnt verfügbar, meist im Eigenbau und mit spektraler Bandbreite noch weit über dem Fourier-Transform-Limit.In der Laufzeit des Vorgängerantrags wurden experimentelle Studien zur THG-Spektroskopie in Molekülen durchgeführt, wobei das Signal durch die Abstimmung des Lasers auf Mehrphotonen-Schwingungsübergänge resonant stark überhöht wurde, einhergehend mit spektraler Selektivität. Dazu wurde ein recht einzigartiges Mittel-Infrarot-Lasersystem mit einer gepulsten Verstärkerkette für einen optisch parametrischen Oszillator entwickelt und eingesetzt. Das Lasersystem liefert abstimmbare Nanosekunden-Laserpulse im mittleren Infrarot mit Pulsenergie im mJ-Bereich und spektraler Bandbreite nahe dem Fourier-Transform-Limit.Ziel dieses Fortsetzungsantrags ist es, die Untersuchungen zur resonanz-überhöhten THG auszubauen, neue Varianten zu entwickeln, diese systematisch zu untersuchen und in Richtung Anwendung zu treiben. Insbesondere soll THG im mittleren Infrarot in Molekülen mit Relevanz für Verbrennungsanalytik und Umweltsensorik implementiert werden. Damit soll das Potential der Technik auch unter realistischen Bedingungen demonstriert werden. Ferner soll die Summenfrequenzmischung (SFM) als alternativer Konversionsprozess über rovibronische Zustände implementiert werden. Hierbei ist mit noch größeren Resonanz-Überhöhungen der nichtlinearen Suszeptibilität zu rechnen. THG und SFM sollen mit CARS hinsichtlich Signalausbeute und Partikel-Nachweisgrenze verglichen werden. Das langfristige Ziel besteht darin, THG und SFM im mittleren Infrarot als leistungsfähige Werkzeuge für die angewandte nichtlineare Analytik und Abbildung von Gasgemischen zu etablieren.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen