Kohlenstoff-Nanopartikel (C-Dots): Polyol-Synthese, Fluoreszenz, Eigenschafts-Screening
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Kohlenstoff-Nanopunkte (engl. Carbon Dots oder C-Dots) stellen neben Diamant, Graphit, Fullerenen, Graphen, Kohlenstoff-Nanoröhren und Carbin eine eigenständige Kohlenstoffmodifikation dar. Sie vereinen vielversprechende Eigenschaften wie hohe Stabilität, geringe Kosten, geringe Toxizität, adaptierbare Oberflächenfunktionalisierung und gute elektrische Leitfähigkeit sowie intensive Fluoreszenz, was sie für optoelektronische und biomedizinische Anwendungen interessant macht. Bei der Synthese von Nanomaterialien in hochsiedenden Alkoholen (sogenannte Polyol-Synthese) haben wir die Bildung von C-Dots durch thermische Zersetzung von Polyolen beobachtet und konnten eine Flüssigphasensynthese Tb3+-/Eu3+-modifizierter C-Dots entwickeln, die erstmals charakteristische grüne bzw. rote Linienemission gezeigt haben. Dies war der Ausgangspunkt für dieses Projekt, mit dem wir die Polyol-Synthese von C-Dots verstehen und verbessern wollten. Darüber hinaus war das Ziel, rot emittierende bzw. Eu3+-modifizierte C-Dots zu realisieren deren Fluoreszenz auch in wässriger Suspension gut erkennbar ist. Im Sinne des Verständnisses der Polyol-Synthese von C-Dots konnten wir zunächst die Rolle von Eu2+/Eu3+ während der Synthese und der Lagerung der Eu-modifizierten C-Dots, den Einfluss von Sauerstoff und Wasser sowie die Auswirkung des Erhitzens (konventionelle Widerstandserhitzung oder Mikrowellen-Erhitzen) zeigen und erklären. Weiterhin konnten wir zeigen, dass bei Verwendung von Tetracyanobenzol in Polyol-Synthesen Stickstoff-haltige C-Dots mit hohem Stickstoffanteil (24,4 Gew.-%) erhalten werden können, die intensive Fluoreszenz und insbesondere einen intensiven Emissionspeak bei 715 nm mit einer beachtlichen Quantenausbeute von 69% aufweisen. Schließlich ist mit C-Dot@[ZrO][HPO4] und C-Dot@[Eu(OH)][HPO4]-Kompositnanopartikeln durch Mikrowellenbehandlung von [ZrO][F6P] und [Eu(OH)][F6P]-Precursornanopartikeln (F6P: D-Fructose-6-Phosphat) die Synthese von eingekapselten C-Dots durch ausschließlich wässrige Synthese gelungen. Die erhaltenen Suspensionen in Wasser sind kolloidal sehr stabil und zeigen intensive blaue oder rote Emission in Wasser. Basierend auf der Polyol-Synthese von C-Dots haben wir als Fazit einerseits zum Verständnis der Synthese und der C-Dot-Bildung unter den Bedingungen der Polyol-Synthese beitragen können. Wir haben weiterhin verschiedene Optionen zeigen können, wie intensiv rot fluoreszierende C-Dots in Wasser hergestellt werden können, was für biomedizinische Anwendungen sehr interessant sein kann. Abschließend ist es gelungen, die gesamte Synthesesequenz sogar ausschließlich in Wasser durchzuführen und geschützte C-Dot-Kompositnanopartikel mit intensiver Fluoreszenz unmittelbar in Wasser herzustellen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Microwave-Assisted Polyol Synthesis of Water Dispersible Red-Emitting Eu3+-Modified Carbon Dots. Materials 2017, 10, 25–35
H. Dong, A. Kuzmanoski, T. Wehner, K. Müller-Buschbaum, C. Feldmann
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Polyol-mediated Synthesis of Nitrogen-Containing Carbon-Dots from Tetracyanobenzene with Intense Red Fluorescence. Nanomater. 2019, 9, 1470(1–11)
R. Lehmacher, C. Feldmann
