Zn-doped Gallium Oxynitride Nanoparticles as Efficient Photocatalyst for Water Splitting

• Antragsteller: Professor Dr. Martin Muhler; Professor Dr. Markus Winterer
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 279227197

Wir planen die Synthese von anorganischen Photokatalysatoren auf der Grundlage von Zink-dotierten Galliumnitriden, die eine erhöhte photokatalytische Aktivität im sichtbaren Bereich und eine verbesserte Langzeitstabilität aufweisen. Gallium ist das einzige seltene Elementin dem System, das jedoch so häufig wie Lithium ist und als Nebenprodukt der Aluminiumherstellung anfällt. Die Materialien weisen nur ein geringes Gefährdungspotential auf und sind in wässrigen Medien ausreichend stabil. Im Gegensazu zur konventionellen Synthese in der flüssigen Phase werden hochkristalline Nanopartikel in der Gasphase synthetisiert (chemische Gasphasensynthese, CVS), sodass die Entkopplung der thermischen Nachbehandlung zum Ausheilen von Defekten von Agglomerationsprozessen möglich ist. Die Lichtabsorption und die Ladungsträgererzeugung werden durch Größeneffekte und Dotierung optimiert, die Ladungsträgertrennung durch die geringe Defektdichte und die Anpassung der Bandstruktur durch die Mikrostruktur. Das große Oberflächen-zu-Volumen-Verhältnis bietet ausreichend Oberfläche für eine hohe Dichte an aktiven Zentren, um hohe photokatalytische Aktivität zu erzielen. Wir stufen Zink-dotierte Galliumoxynitride als vielversprechendes System ein, da dieses zu den aktivsten Systeme in der Literatur zählt. Wir haben folgende Herausforderungen identifiziert: Die Synthese von GaN aus preiswerten Vorstufen wie zum Beispiel Ga(acac)3, die Kontrolle der lokalen (Dotierung) und der Mikrostruktur (Dotierung, Kern-Schale, Komposite) und die Entwicklung und Optimierung von effizienten edelmetallfreien Kokatalysatoren. Wir planen die Vorteile des CVS-Prozesses und der schrittweisen Photoabscheidung von neuen ternären Mischoxid-Kokatalysatoren zu nutzen, um diese Hürden zu überwinden unterstützt durch eine detaillierte Bestimmung der Struktur und der photokatalytischen Aktivität. Dazu zählen die quantitative Bestimmung der Kristallinität und des Agglomerationsgrades korreliert mit der photokatalytischen Aktivität sowie die umfassende spektroskopische Charakterisierung (Photoelektronen-, Ionenstreu- und Photostromspektroskopie), sodass wir die Rolle der Defekte erfassen und quantitative Struktur-Wirkungsbeziehungen erstellen können.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 1613: Regenerativ erzeugte Brennstoffe durch lichtgetriebene Wasserspaltung: Aufklärung der Elementarprozesse und Umsetzungsperspektiven auf technologische Konzepte