Effiziente und robuste kohärente elektronische Anregung in Molekülen mit zeitlich geformten Femtosekunden-Laserpulsen

• Antragsteller: Professor Dr. Thomas Baumert
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 277176996

Die kohärente elektronische Anregung atomarer Zustände mit Hilfe von Laserlicht ist die Basis vieler Quantentechnologien. Besonders interessant sind dabei adiabatische Prozesse, die effizienten (bis 100%) Populationstransfer in einen Zielzustand erlauben, da sie weitgehend unempfindlich gegen Schwankungen experimenteller Parameter wie Intensitätsfluktuationen sind. Der sogenannte Rapid Adiabatic Passage (RAP) ist ein bekanntes Beispiel für eine in diesem Sinne robuste Anregung. Der zusätzliche Freiheitsgrad der Kernbewegung in Molekülen erschwert solche Anregungsprozesse dramatisch und ist daher wenig theoretisch und experimentell kaum erforscht. Vor über einem Jahrzehnt wurden Theorien entwickelt, die die Anregung von Molekülen mit einem sehr breitbandigen Kurzpulslaser vorschlugen, der durch lineare Frequenzmodulation zeitlich auf einige Pikosekunden gestreckt wird. Damit wurde im Grenzfall wieder der atomare RAP simuliert, experimentelle Realisierungen sind nicht berichtet worden. Hier schlagen wir vor, das elektrische Feld eines Lasers in Bezug auf seinen Frequenzverlauf und in Bezug auf die Intensitätseinhüllende durch Femtosekunden-Pulsformung gezielt an die gekoppelte Elektronen-Kernbewegung in einem Molekül anzupassen, um dadurch einen effizienten und robusten Populationstransfer in einem Molekül zu demonstrieren. Simulationen an einem einfachen harmonischen Oszillatormodell enthüllen neue effiziente und robuste Anregungsmechanismen. In diesem Vorhaben sollen an Kalium Dimeren entsprechende Experimente durchgeführt werden, wobei mit modulierten Femtosekunden-Pulsen angeregt wird und die Populationsabfrage im Neutralsystem über Photoelektronen-Spektroskopie mit einem zeitverzögerten zweiten Laser erfolgt. Das Kalium Dimer bietet hier den Vorteil, dass es direkten quantenmechanischen Simulationen zugänglich ist. Es soll nun die gemeinsame Expertise der Arbeitsgruppen Baumert (Uni Kassel ; Experiment) und Wollenhaupt (Oldenburg; quantenmechanische Simulationen) genutzt werden, um an einem realen Molekül durch Experiment im direkten Vergleich mit Simulationen die Spannweite dieses Zugangs auszuloten.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen