Kontrolle der Wechselwirkung und Einfluss von Unordnung in niedrig-dimensionalen Spinsystemen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Forschungsprojekt „Kontrolle der Wechselwirkung und Einfluss von Unordnung in niedrigdimensionalen Spinsystemen“ war fokussiert auf die Untersuchung von Systemen und Zusammensetzungen wie das Cs2CuCl4-xBrx Mischsystem, die neue metallorganische Zusammensetzung K(C8H16O4)2CuCl3·H2O und das Ba1-xSrxCuSi2O6 Mischsystem. Die ausgewählten Verbindungen des Cs2CuCl4-xBrx Mischsystems wurde mit Neutronen- Einkristalldiffraktometrie bis 50mK entlang des magnetischen Vektors q = (0 qy 0) am ZEBRA(TRICS)/PSI untersucht. Die Resultate zeigen zwei Bereiche mit langreichweitiger magnetischer Ordnung. Der erste Bereich befindet sich bei kleiner Br Konzentration und erstreckt sich bis zu eine Br Konzentration von ungefähr x ≈ 1.5. Der zweite Bereich ist bei einer kleinen Cl Konzentration zwischen 3.2 < x ≤ 4 zu finden. In dem mittleren Br Konzentrationsbereich wurde keine magnetische Ordnung gefunden. Mit den Daten der Untersuchung konnte das erste magnetische Phasendiagramm für dieses Mischsystem erstellt werden. In den Bereichen mit magnetischer Ordnung könnte noch die magnetische Struktur bestimmt werden. Für den ersten Br Konzentrationsbereich bis zu x ≈ 1.5 kann diese dann mit der magnetischer Struktur der Randzusammensetzung des Mischsystems - Cs2CuCl4 - verglichen werden. Analog gilt dies auch für den kleinen Cl Konzentration Bereich, welche dann mit der anderen Randzusammensetzung des Mischsystems – Cs2CuBr4 – verglichen werden kann. Für die neuen Zusammensetzung K(C8H16O4)2CuCl3·H2O wurde die Wechselwirkung zwischen der Struktur und seinen magnetischen Eigenschaften aufgeklärt. Mit Hilfe von theoretischen DFT- Berechnungen konnte die Rolle des H2O Moleküls in dieser Verbindung gezeigt werden. Damit korreliert der Wert der Kopplungskonstanten (J = -11.85cm^-1 = -1.47meV) mit den Abständen von Cu-Cl (4.683Å) in den dinuklearen Einheiten. Eine Weiterentwicklung dieses Materialsystems durch den Einsatz des flexiblen Kronenethermoleküls (C8H16O4) zeigt bereits versprechende Resultate. Bei ausgewällten Zusammensetzungen des Ba1-xSrxCuSi2O6 Mischsystem wurde die hochauflösende Einkristalldiffraktometrie Untersuchung am Synchrotron (BM01/ERSF) durchgeführt. Dabei wurde festgestellt, dass die Zusammensetzung BaCuSi2O6, gezüchtet mit verschiedenen Methoden, Verzwilligung bei tiefen Temperaturen zeigen. Die inkommensurable Phase konnte ab dem Phasenübergang zwischen 80K und 100K bis zu einer Temperatur von 4K beobachtet werden. Die Zusammensetzung Ba0.9Sr0.1CuSi2O6 zeigt keine inkommensurablen Reflexe, aber eine Verzwilligung bei tiefer Temperatur. Die genauere Struktur für diese Zusammensetzungen bei tiefer Temperatur konnte noch nicht bestimmt werden. Eine zusätzliche Analyse des Sauerstoffgehalts von verschiedenen Zusammensetzungen des Mischsystems bestätigte, dass je nach Züchtungsmethode ein unterschiedlicher Anteil von Sauerstoff in der Verbindung enthalten ist. Für BaCuSi2O6 ist eine zusätzliche Messung bei tiefen Temperaturen am Synchrotron bereits beantragt, um die Struktur zu bestimmen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Crystal Growth with Oxygen Partial Pressure of the BaCuSi 2O6 and Ba1-xSrxCuSi2O6 Spin Dimer Compounds, Crystal Growth & Design 16, 3416 (2016)
van Well, N., Puphal, P., Wehinger, B., Kubus, M., Schefer, J., Rüegg, Ch., Ritter, F., Krellner, C., Assmus, W.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.cgd.6b00399) - Stabilization of the tetragonal structure in Ba1-xSrxCuSi2O6, Phys. Rev. B 93, 174121 (2016)
Pascal Puphal, Denis Sheptyakov, Natalija van Well, Lars Postulka, Ivo Heinmaa, Franz Ritter, Wolf Assmus, Bernd Wolf, Michael Lang, Harald O. Jeschke, Roser Valenti, Raivo Stern, Christian Rüegg, Cornelius Krellner
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevB.93.174121) - High-Temperature Series Expansion for Spin-1/2 Heisenberg Models, ComputerPhysicsCommunications 212, 180–188 (2017)
Andreas Hehn, Natalija van Well, Matthias Troyer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.cpc.2016.09.003) - Interplay between structure and magnetism in the low-dimensional spin system: K(C8H16O4)2CuCl3∙H2O, CrystEngComm, 19, 1028-1034 (2017)
N. van Well, M. Bolte, B. Delley, B. Wolf, M. Lang, J. Schefer, Ch. Rüegg, W. Assmus, and C. Krellner
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/c6ce02331b)
