Modellentwicklung mineralischer Grenzflächen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Ziel dieser Arbeit war es, Modelloberflächen für komplexe Mineral-Grenzflächen auf atomarer Ebene zu erforschen, um einen Beitrag zur Innovation zu leisten. Die Forschung konzentrierte sich auf natürliche Mineral-Grenzflächen wie Wollastonit und synthetische Mineral-Schnittstellen. Die Verwendung von Modelloberflächen war der Schlüssel zur Überbrückung der Lücke zwischen angewandter Technologie und Grundlagenforschung. Modelloberflächen erlauben neue, aussagekräftige, experimentelle und theoretische Methoden, die bislang nur von begrenzten Gebrauch auf komplexen mineralischen Grenzflächen im makroskopischen Maßstab sind. Besonders wichtige Wechselwirkungen auf C-S- und C-S-H-Oberflächen sind die mit Wasser und CO2. Wichtig ist, dass die Hydroxylbildung und die CO2 Adsorption entgegengesetzte Effekte auf die Fähigkeit von organischen Molekülen haben, chemische Bindungen mit der Oxid / Hydroxidoberfläche zu bilden. Der ziemlich komplexe Prozess, der auftritt, wenn Minerale, die C-S- oder C-S-H-Phasen enthalten, mit wässrigen Umgebungen in Berührung kommen, wird als Metal- Proton Exchange-Reaktion (MPER) bezeichnet. Im Falle von C-S und C-S-H führt dieses Verfahren zu einer Auslaugung von Ca aus dem nahen Oberflächenbereich, dem ersten Schritt in der Korrosion von zementgebundenen Materialien. Unter den verschiedenen Korrosionsreaktionen von C-S- und C-S-H-Phasen ist die sogenannte MPER als der wichtigste zu sein. Ein vielversprechender Ansatz zur Überbrückung bestimmter Probleme durch MPER und Karbonisierung ist die Passivierung von C-S-H-Oberflächen. Eine solche Passivierung kann beispielsweise durch die Funktionalisierung von C-S-H-Oberflächen mit wasserabweisenden Filmen von Silanen erreicht werden. Moleküle wie Tetraethoxysilan (TEOS) können unter anderem mit hydratisiertem Zement binden. Die Bildung von Ca- Alkoxiden, die in früheren Studien allgemein vernachlässigt wurde, muss bei der Anwendung von Nanolime (Alkoholdispersionen von Ca(OH)2-Nanopartikeln) für die Erhaltung des kulturellen Erbes berücksichtigt werden. Die sogenannten Nanolimes entstehen als ein wirksames Konservierungsmaterial für die Konsolidierung von Stein, Mörteln und Pflastern, die in alten Mauerwerks- und / oder Wandmalereien vorhanden sind. Schließlich wurde die Gestaltung eines neuen Modellsystems mit hoher Reproduzierbarkeit, hoher Bedeutung und hoher Anwendbarkeit diskutiert. Ultradünne C- S-H- und C-S-Phasen wurden auf Silizium-Wafern entwickelt, die in Zukunft vielfältige Anwendungen in Forschung und Industrie ermöglichen. Perspektive Forschungsfelder wurden dargestellt. C-S-H- und C-S-Phasen auf Silizium-Wafern ermöglichen die Entwicklung mehrerer Anwendungen, basierend auf ihrer einzigartigen Chemie. Diese Substrate könnten vielversprechende Materialien als Sensoren für Phosphate in z.B. Abwässer und für andere Elemente, die entweder benötigt werden, um wiederhergestellt zu werden, oder muss dringend entfernt werden, um ernsthafte gesundheitliche Probleme wie Arsenate zu vermeiden. Auch die Synthese wichtiger Verbindungen wie Calciumphosphate kann erreicht werden, die aufgrund ihrer Bioaktivität für die Medizinindustrie von Bedeutung sind. Die Dotierung von Phosphor in Silicium-Wafern, die diese Substrate verwenden, scheint für die Halbleiter-Manufaktur sehr gut zu sein. Der Austausch von Calcium durch andere Metalle kann auch durchgeführt werden (z. B. Nickel), interessant für die Katalyseforschung. Die erfolgreiche Entwicklung der Applikationen beruht also auf der Genauigkeit und Reproduzierbarkeit der Produktion dieser Substrate in der Zukunft.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Passivation of Hydrated Cement. ACS Sustainable Chemistry & Engineering
Giraudo, N.; Wohlgemuth, J.; Bergdolt, S.; Heinle, M.; Thissen, P.
(Siehe online unter https://dx.doi.org/10.1021/acssuschemeng.7b03045) - Formation of Hydroxyl Groups at Calcium-Silicate-Hydrate (C-S-H): Coexistence of Ca-OH and Si-OH on Wollastonite(001). The Journal of Physical Chemistry C 2014, 118 (15), 8007-8013
Sanna, S.; Schmidt, W. G.; Thissen, P.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/jp500170t) - Carbonation of Wollastonite(001) Competing Hydration: Microscopic Insights from Ion Spectroscopy and Density Functional Theory. ACS Applied Materials & Interfaces 2015, 7 (8), 4706-4712
Longo, R. C.; Cho, K.; Brüner, P.; Welle, A.; Gerdes, A.; Thissen, P.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/am508313g) - Carbonation Competing Functionalization on Calcium-Silicate-Hydrates: Investigation of Four Promising Surface-Activation Techniques. ACS Sustainable Chemistry & Engineering 2016, 4 (7), 3985–3994
Giraudo, N.; Thissen, P.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.6b00870) - Corrosion of Concrete by Water-Induced Metal-Proton Exchange. The Journal of Physical Chemistry C 2016, 120 (39), 22455–22459
Giraudo, N.; Weidler, P.; Laye, F.; Schwotzer, M.; Lahann, J.; Wöll, C.; Thissen, P.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.6b07347) - Model Development of Mineral Interfaces, Faculty of Chemistry and Biosciences, Karlsruhe Institute of Technology (KIT), 2016
Peter Thissen
- Atomistic Understanding of Calcium Silicates: Experimental and Theoretical Research, Faculty of Chemistry and Biosciences, Karlsruhe Institute of Technology (KIT), 2017
Nicolas Giraudo
- Dehydration and dehydroxylation of C-S-H phases synthesized on silicon wafers. Applied Surface Science 433 (2018) 589–595
Giraudo, N.; Bergdolt, S.; Laye, F.; Krolla, P.; Lahann, J.; Thissen, P.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2017.10.039)
