Theoretische Beschreibung einer neuartigen Farbstoffsolarzelle

• Antragsteller: Professor Dr. Peter Saalfrank, seit 10/2018
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 251801169

Ein grundlegendes Verständnis der Prozesse in organischen/hybriden optoelektronischen Bauelementen kann die Tür zu bislang nicht realisierten Technologien öffnen. Ein solches Verständnis erfordert die Weiterentwicklung von Methoden im Grenzbereich zwischen theoretischer Chemie und theoretischer Physik, welche in der Lage sind, supramolekulare Systeme in atomarer Auflösung zu beschreiben. Wie zunächst im ursprünglichen Projekt geplant, soll dieses Fortsetzungsprojekt das Modell einer Farbstoffsolarzelle behandeln. Das zu untersuchende System ist ein Aggregat aus Porphyrin-Derivaten und Fulleren auf Zinn(IV)-oxid. Die zu berechnenden Prozesse sind Anregungsenergietransfer, Elektronentransfer sowie Elektroneninjektion in den Halbleiter. Erste experimentelle Ergebnisse zu diesem System wurden publiziert. Eine eingehende theoretische Untersuchung soll offene Fragen klären, welche letztlich zur Konstruktion effizienterer Farbstoffsolarzellen führen soll. Um das System in atomarer Auflösung modellieren zu können, soll eine gemischt quanten-klassische Methode benutzt werden. Die Methode basiert auf der Reduktion des System-Hamiltonoperators auf die relevanten elektronischen Zustände. Die Entwicklung der elektronischen Wellenfunktion nach diesen relevanten Zuständen erlaubt die numerische Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung. Die entsprechende Hamiltonmatrix hängt dabei parametrisch von den Kernkoordinaten ab, die mit Hilfe klassischer Molekulardynamik generiert werden. Das wichtigste Kriterium für die Qualität der Ergebnisse ist die genaue Parametrisierung der effektiven Hamiltonmatrix. Ich habe in den vergangenen drei Jahre gezeigt, dass die Berücksichtigung von dispersiven (Londonschen van-der-Waals) Wechselwirkungen enorme Auswirkungen auf die Energie der molekularen Zustände und damit auf die optischen Spektren der Aggregate hat. Es ist im aktuellen Projekt geplant, die entsprechende Methodik zur Berücksichtigung der Dispersion auf das Modell einer Farbstoffsolarzelle anzuwenden. Zudem soll die Methode verbessert und insbesondere auf die Berechnung der umgebungsinduzierten Abschirmung der exzitonischen Kopplungen ausgeweitet werden. Diese exzitonischen Kopplungen sind die Nichtdiagonalelemente der exzitonischen Hamiltonmatrix und haben somit eine große Auswirkung auf die berechneten Ergebnisse. Das Modellsystem für die Weiterentwicklung der genannten Methodik wird die kristalline Struktur des Perylenderivates PTCDI sein. Es sollen optische Spektren und Transferprozesse modelliert werden. Im Fall der Porphyrin-Derivat/Fulleren-Aggregate auf Zinn(IV)-oxid soll die Injektionseffizienz in Abhängigkeit von der Aggregatskonfiguration verstanden und optimiert werden. Dadurch wird das vollständige Modell einer Farbstoffsolarzelle in atomarer Auflösung beschrieben werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Japan
• Kooperationspartner: Professor Dr. Taku Hasobe
• Ehemaliger Antragsteller: Dr. Jörg Megow, bis 10/2018