hochauflösendes 2D Photoelektronenspektrometer
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Mit dem beschafften hochauflösenden 2D Photoelektronenspektrometer werden zeitaufgelöste Experimente durchgeführt, bei denen die klassische, winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie mit Anrege-Abfrage-Techniken der Ultrakurzzeitspektroskopie kombiniert werden. Während bisher dafür verwendete Elektronenanalysatoren die Detektion der Impulsverteilung der Photoelektronen nur in einer Richtung entlang der Oberfläche erlauben, können mit dem 2D Photoelektronenspektrometer beide Komponenten kx und ky des Parallelimpulses der Elektronen erfasst werden. Dadurch eröffnet sich die Möglichkeit für eine Reihe von neuartigen Experimenten zur elastischen und inelastischen Elektronenstreuung in der Zeitdomäne. Das Hauptgerät wurde in 11/2014 installiert. Zu diesem Zeitpunkt konnten auch erst die beiden Untereinheiten in Betrieb genommen werden, die aus einer UV- sowie einer Röntgenquelle bestehen und die es erlauben, das Hauptgerät auch zur Probencharakterisierung ohne Zeitauflösung einzusetzen. Des Weiteren wurde die Apparatur durch eine vorhandene Präparationskammer mit Gasdosiersystem sowie einen vorhandenen Kryostaten mit motorisiertem Manipulator vervollständigt. Erst nach der Inbetriebnahme des Hauptgerätes hat sich herausgestellt, dass für wichtige Betriebsmodi keine Softwareschnittstelle existierte, die daraufhin mit erheblichem Aufwand in Eigenarbeit realisiert wurde. Seit Sommer 2015 ist das Gerät voll funktionsfähig und hat der Arbeitsgruppe seitdem eine Reihe von neuen Experimenten mit der zeitaufgelösten Photoemission ermöglicht. Das Photoelektronenspektrometer wird einerseits zusammen mit einer Apparatur zur Erzeugung höherer Laserharmonischer in Edelgasen (High Harmonic Generation, HHG) genutzt. Die HHG erlaubt es, ultrakurze Laserimpulse mit Photonenenergien bis zu 40 eV zu erzeugen. Auf diese Weise konnte u. a. die Ladungsträgerdynamik von MoS2 nach der optischen Anregung im gesamten relevanten Bereich der elektronischen Bandstruktur untersucht werden. MoS2 ist in der Monolage ein direkter Halbleiter mit einer Bandlücke am K-Punkt von 1,9 eV. Mit dem neuen Aufbau konnte für MoS2 die Populationsumverteilung nach der optischen Anregung erstmals direkt im Impulsraum beobachtet werden. Es ergibt sich so ein sehr aussagekräftiges und gleichzeitig viel detaillierteres Bild der Ladungsträgerdynamik wie dies mit rein optischen Pump-Probe Techniken möglich wäre. Experimente zur Exzitonendynamik und dem Ladungstransfer zwischen einzelnen TMDC-Lagen dauern derzeit noch an. Den zweiten Schwerpunkt bilden Untersuchungen der Ladungsträgerdynamik im Dirac-Kegel des Oberflächenzustands topologischer Isolatoren. Hier konnten wir zeigen, dass es mit kurzen Laserimpulsen im mittleren infraroten Wellenlängenbereich und im THz-Bereich möglich ist, Spinströme in Dirac-Kegel anzuregen und zu steuern. Die Ströme konnten direkt über eine asymmetrische Besetzung im k-Raum mit Hilfe der zeitaufgelösten Photoemission nachgewiesen und ihr Zerfall durch elastische und inelastische Streuprozesse in der Zeitdomäne untersucht werden. Das 2D Photoelektronenspektrometer erlaubt es hierbei sogar, die Umverteilung der Elektronen im gesamten Dirac-Kegel zu verfolgen. Entsprechende Daten, die in Zusammenarbeit mit der Gruppe Kimura in Hiroshima gewonnen wurden, werden momentan analysiert.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Direct imaging of intervalley scattering in MoS2 by time- and angle-resolved two-photon photoemission. Appl. Phys. Lett. 109, 162102 (2016)
R. Wallauer, N. Armbrust, J. Reimann, J. Güdde, and U. Höfer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.4965839) - Generation of transient photocurrents in the topological surface state of Sb2Te3 by direct optical excitation with mid-infrared pulses. Phys. Rev. Lett. 116, 076801 (2016)
K. Kuroda, J. Reimann, J. Güdde, and U. Höfer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.116.076801) - Ultrafast energy- and momentum-resolved surface Dirac photocurrents in the topological insulator Sb2Te3. Phys. Rev. B 95, 081103(R) (2017)
K. Kuroda, J. Reimann, K. A. Kokh, O. E. Tereshchenko, A. Kimura, J. Güdde, and U. Höfer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevB.95.081103) - Subcycle observation of lightwave-driven Dirac currents in a topological surface band. Nature 562, 396 (2018)
J. Reimann, S. Schlauderer, C. P. Schmid, F. Langer, S. Baierl, K. A. Kokh, O. E. Tereshchenko, A. Kimura, C. Lange, J. Güdde, U. Höfer, and R. Huber
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/s41586-018-0544-x)
