Molekülorbitaltomographie mittels Photoemission: Organischen Grenzschichten und Oberflächenreaktionen

• Antragsteller: Professor Dr. Friedrich Reinert; Privatdozent Dr. Achim Schöll
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 240624954

Die Eigenschaften von Molekülen werden maßgeblich von den höchsten besetzten und niedrigsten unbesetzten Molekülorbitalen bestimmt. Die Abbildung der räumlichen Verteilung dieser Orbitale ist daher von großem Interesse. In jüngerer Zeit hat sich die winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie (ARPES) etabliert, um diese räumliche Orbitalinformation zu erhalten. Die Molekülorbitaltomographie mittels ARPES bietet dabei gegenüber anderen Methoden wesentliche Vorteile, wie zum Beispiel eine schnellere Datenerfassung. Die theoretischen Beschreibung der ARPES-Daten ist im Allgemeinen kompliziert, kann jedoch mit Hilfe eines Ebene-Welle-Ansatzes für den Endzustand in eine einfache Form gebracht werden, bei der die winkelabhängige ARPES-Intensitätsverteilung als Fouriertransformation des entsprechenden Molekülorbitals verstanden werden kann. Dieser vergleichsweise einfache Zugang ermöglicht es, einen einfachen Zusammenhang zwischen Orbital und ARPES-Messung herzustellen und damit Messdaten zu interpretieren. Im Rahmen des seit 2014 geförderten Projektes SCHO1260/4-1 konnten wir in den letzten 2½ Jahren sehr erfolgreich arbeiten und einen Teil der erzielten Ergebnisse bereits in sechs Publikationen veröffentlichen. Diese Arbeiten und die große Aktualität der Thematik liefern verschiedene Anknüpfungspunkte für diesen Verlängerungsantrag, in dem folgende Untersuchungen geplant sind: (i) Methodische Aspekte: Grenzen der Anwendbarkeit des Ebene-Welle-Ansatzes: Die Grenzen der Orbitaltomographie sind direkt mit der Näherung des PES-Endzustandes als ebene Welle verbunden. Es gibt Hinweise auf Abweichungen vom Ebene-Welle-Endzustand bei gewissen Elektronenenergien. In diesem Projektteil sollen photonenenergie- und winkelabhängige Daten über einen großen Impuls- und Energiebereich gewonnen werden, um mögliche Beiträge von Vorwärtsstreuung, Rückstreuung am Substrat oder Beugung an Nachbaratomen zu unterscheiden und zu quantifizieren. Die Anwendbarkeit der Orbitaltomographie auf nicht-planare Systeme soll in diesem Zusammenhang am Modellsystem C60 geprüft werden. Aufgrund der sphärischen Struktur dieses Moleküls ist hier ein deutlicher Einfluss von Streueffekten zu erwarten.(ii) Anwendung der Orbitaltomographie auf spezielle Systeme: Abbildung von Orbitalen mit hoher Energieauflösung:Die Bewegung des Molekülgerüstes führt im Falle von Schwingungsanregung zu einer Veränderung der geometrischen Verteilung der elektronischen Wellenfunktionen. Für die Abbildung der verzerrten Orbitale im Realraum und Rekonstruktion der Phase sind Untersuchungen an schwach gekoppelten, niedrig symmetrischen Molekülen geplant. Hybridisierung an Molekül-Molekül-Grenzflächen und deren Einfluss auf Orbitale:Mittels der Orbitaltomographie sollen an Molekül-Molekül-Kontakten mögliche neue Hybridzustände identifiziert und damit entscheidend zum Verständnis von Dotierung in organischen Halbleitermaterialien beigetragen werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen