Nichtstörungstheoretische Theorie der Femtosekunden-zeitaufgelösten Spektroskopie: optische N-Wellen-Mischungs-Spektroskopie und Spektroskopie mit intensiven Laserpulsen

• Antragsteller: Professor Dr. Wolfgang Domcke
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 226726153

In diesem Projekt soll die Theorie der Multi-Puls-Laser-Spektroskopie von vielatomigen Molekülen im sichtbaren und ultravioletten Spektralbereich weiterentwickelt werden. Abweichend vom etablierten Formalismus der störungstheoretischen nichtlinearen Optik wollen wir die nichtstörungstheoretische Theorie der Femtosekunden-zeitaufgelösten Spektroskopie etablieren und weiterentwickeln. Im Grenzfall schwacher Laserfelder und für komplexe molekulare Systeme ist die nichtstörungstheoretische Theorie der Spektroskopie effizienter als die traditionelle Theorie. Im Grenzfall starker Laserfelder gibt es keine Alternative zur nichtstörungstheoretischen Beschreibung. Wir wollen das Potential der zwei-dimensionalen UV/vis-Spektroskopie und der Polarisations-sensitiven Pump-Prob-Spektroskopie (zwei Beispiele von Vier-Wellen-Mischungs-Spektroskopien) für die Detektion von ultraschneller vibronischer Dynamik an konischen Durchschneidungen von elektronischen Potenzialenergieflächen analysieren. Wir wollen numerische Simulationen der Signale zweier neuartiger Sechs-Wellen-Mischungs-Spektroskopien (Femtosekunden-stimulierte Raman-Spektroskopie und heterodyned dreidimensionale Spektroskopie) durchführen. Wir wollen die theoretische Beschreibung einer neuartigen und vielversprechenden Methode, der Femtosekunden-zeitaufgelösten Doppel-Pump-Einzelmolekül-Spektroskopie, entwickeln und zur Anwendung bringen. Wir wollen herausfinden, inwieweit charakteristische Effekte starker Laserfelder, wie elektronische Rabi-Oszillationen, neuartige spektroskopische Informationen über die ultraschnelle nichtadiabatische Dynamik in komplexen molekularen Systemen liefern können.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen