Maßgeschneiderte Mehrkomponentennanokristalle mit Plasmon-Exziton-Wechselwirkungen für Fluoreszenzverstärkung und Sensorik
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Durch neue kolloidchemische Methoden konnten wir eine Vielzahl von neuen maßgeschneiderten Mehrkomponentennanokristallen synthetisieren. Wir haben Ionenaustauschreaktionen entwickelt, die es erlauben, die chemische Zusammensetzung von beispielsweise Mehrkomponentennanostäbchen gezielt zu verändern. Zudem ermöglichen die entwickelten Ionenaustauschreaktionen, die plasmonischen Eigenschaften von z.B. nahinfraroten plasmonischen Nanokristallen einzustellen. Weiterhin haben wir verschiedene neue Synthesestrategien für Metall/Halbleiter Hybridpartikel entwickelt, die uns auch ermöglichten, verschiedene konkave Nanopartikel durch gezieltes Herausätzen des Metallparts herzustellen. Die ursprünglich geplante Schlüssel-Schloss-Erkennung stellt weiterhin eine Herausforderung dar. Allerdings sind bereits unsere Ergebnisse auf dem Gebiet der Metall/Halbleiter Hybridpartikel ein bedeutender Schritt für zahlreiche Gebiete der kolloidchemischen Partikelsynthese. Der hohe Grad an Kontrolle über die Morphologie der synthetisierten Hybridpartikel geht weit über den bisherigen Stand der Technik hinaus. Insbesondere die erste systematische Studie über den Einfluss von Chloridionen auf die Hybridpartikelsynthese ist dabei von besonderer Bedeutung für die Hybridpartikelsynthese. Ebenso haben wir das Aufwachsen von Metalldomänen auf Halbleitermaterialien detailliert untersucht. Zusätzlich haben wir den Einfluss von Phasentransferreaktionen auf verschiedene Multikomponentennanopartikel von organischen Medien in wässrige Umgebung untersucht und dabei herausgefunden, dass nicht nur die Zusammensetzung der Partikel sondern auch deren Form unterschiedliche Phasentransferprotokolle erfordern, wenn ihre Photolumineszenzeigenschaften erhalten bleiben sollen. Weiterhin haben wir vertieft nahinfrarotplasmonische Nanopartikel basierend auf Kupferchalkogeniden untersucht und haben dabei diverse Verfahren entwickelt (Schalenwachstum, Einbau in metallorganische Gerüstverbindungen, Hybridpartikelbildung), um deren plasmonische Eigenschaften gezielt einstellen zu können und insbesondere, um ihre plasmonischen Eigenschaften unter Umgebungsbedingungen zu stabilisieren. Bezüglich der Untersuchung von Plasmon-Exziton Wechselwirkungen in rein anorganischen Nanopartikelsystemen sind nach wie vor zahlreiche Herausforderungen zu überkommen. Wir haben diverse Ansätze verfolgt, um plasmonische Domänen und fluoreszierende Domänen in definierte Abstände voneinander zu bringen, haben jedoch bisher keine Fluoreszenzverstärkungseffekte beobachten können. Nichts desto trotz haben wir während dieser Untersuchungen eine Vielzahl neuer Nanoheterostrukturen entwickelt und das Verständnis um deren Synthese über den Stand der Technik hinaus verbessert. Zusammenfassend haben wir einen umfangreichen Werkzeugkasten (Ionentausch, keimvermitteltes Wachstum, Metalldomänenwachstum, Gussform Ansätze) zur Synthese von Mehrkomponentennanopartikeln und konkaven Nanopartikeln wie ursprünglich geplant entwickelt. Zahlreiche Untersuchungen zu Fluoreszenzverstärkungseffekten und Schlüssel-Schloss-Erkennungsreaktionen wurden durchgeführt und werden weiter verfolgt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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"Segmented CdSe@CdS/ZnS Nanorods Synthesized via a Partial Ion Exchange Sequence" Chemistry of Materials 2014, 26, 3121
Adel, P.; Wolf, A.; Kodanek, T.; Dorfs, D.
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"Aerogels from CdSe/CdS Nanorods with Ultra-long Exciton Lifetimes and High Fluorescence Quantum Yields" Advanced Materials 2015, 27, 6152
Sanchez-Paradinas, S.; Dorfs, D.; Friebe, S.; Freytag, A.; Wolf, A.; Bigall, N. C.
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"Phase transfer of 1-and 2-dimensional Cd-based nanocrystals" Nanoscale 2015, 7, 19300
Kodanek, T.; Banbela, H. M.; Naskar, S.; Adel, P.; Bigall, N. C.; Dorfs, D.
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"Tuning the LSPR in copper chalcogenide nanoparticles by cation intercalation, cation exchange and metal growth" Nanoscale 2015, 7, 19519
Wolf, A.; Kodanek, T.; Dorfs, D.
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"Chloride Ion Mediated Synthesis of Metal/Semiconductor Hybrid Nanocrystals" Small 2016, 12, 2588
Hinrichs, D.; Galchenko, M.; Kodanek, T.; Naskar, S.; Bigall, N. C.; Dorfs, D.
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"Growth of Cu2-xSe-CuPt and Cu1.1S-Pt Hybrid Nanoparticles" Journal of Physical Chemistry C 2016, 120, 21925
Wolf, A.; Hinrichs, D.; Sann, J.; Miethe, J. F.; Bigall, N. C.; Dorfs, D.
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"Plasmonic Semiconductor Nanoparticles in a Metal-Organic Framework Structure and Their in Situ Cation Exchange" Chemistry of Materials 2016, 28, 7511
Wolf, A.; Diestel, L.; Lubkemann, F.; Kodanek, T.; Mohamed, T.; Caro, J.; Dorfs, D.
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"Synthesis of Plasmonic Cu2-xSe@ZnS Core@Shell Nanoparticles" Chemphyschem 2016, 17, 717
Wolf, A.; Hartling, T.; Hinrichs, D.; Dorfs, D.
