Elektrische Phänomene bei der Kohlendioxid-Verpressung auf der Laborskala im Hinblick auf ein elektromagnetisches Monitoring
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Ziel des Vorhabens bestand in der experimentellen Untersuchung und modellhaften Beschreibung der elektrischen Eigenschaften poröser Medien bei der Verdrängung salinarer Poreninhalte durch CO2 unter relevanten Druck-Temperatur-Bedingungen (5-80°C/ 0-30 MPa). Es sollten parallel die elektrischen Phänomene bei der Einlösung von Kohlendioxid im Porenwasser und die elektrische Antwort eines wasserhaltigen Gesteins bei der Durchströmung mit Kohlendioxid systematisch untersucht werden. Beide Ansätze sollten von Simulationsrechnungen begleitet werden. Die durchgeführten Arbeiten zeigen, dass CO2 auf verschiedene Art und Weise auf die elektrischen Gesteinseigenschaften wirkt: 1. Die Verdrängung des leitfähigen Porenwassers durch eine schlecht leitende, freie CO2-Phase verursacht eine starke Leitfähigkeitsverringerung. 2. Sobald CO2 und Porenwasser in Kontakt kommen, findet eine beiderseitige Einlösung statt, wobei vor allem CO2 im Porenwasser gelöst wird. Ein Teil des gelösten CO2 dissoziiert und verändert so Ionengehalt und pH-Wert des Porenwassers. 3. Die veränderten Porenwassereigenschaften ziehen unter Umständen Veränderungen an der Mineralmatrix in Form von Lösungs- und/oder Fällungsreaktionen nach sich. Die damit einhergehenden Veränderungen der Kornoberflächen wirken auf die elektrische Grenzflächenleitfähigkeit. Im Rahmen des Projektes wurden eine geeignete Versuchsanlage und -durchführung entwickelt sowie zwei Arten von Experimenten durchgeführt: Statische Löslichkeitsversuche zur Untersuchung des Einflusses von CO2 auf die Porenwasserleitfähigkeit und dynamische Durchströmungsversuche zur Untersuchung des Einflusses von CO2 auf das Dreiphasensystem aus Sand, Porenwasser und CO2. Die elektrische Leitfähigkeit eines nieder-salinaren Porenwassers steigt durch die Beaufschlagung mit CO2 (‚low-salinity regime‘). Dies ist der erwartete Effekt, da die infolge der Einlösung von CO2 gebildete Kohlensäure dissoziiert und der Lösung somit zusätzliche Ladungsträger zugeführt werden. Bei höheren Salinitäten zeigt sich jedoch ein unerwarteter Effekt: Statt der erwarteten Erhöhung beobachtet man eine Leitfähigkeitsverringerung um bis zu 15% (‚high-salinity regime‘). Die Erklärung hierfür ist, dass in Abhängigkeit von der Salinität entweder der zusätzliche Leitfähigkeitsbeitrag aus der Dissoziation dominiert, oder aber die durch die zusätzlich in Lösung befindlichen CO2-Spezies verursachte Verringerung der Mobilität der Salzionen die resultierende Leitfähigkeit bestimmt. Es wurde ein semianalytisches Modell für die Porenwasserleitfähigkeit unter CO2-Einfluss entwickelt, das das komplexe Verhalten beschreibt und zur Vorhersage verwendet werden kann. Des Weiteren wurde eine rein empirische Formulierung ermittelt, die eine direkte Integration der Ergebnisse in weiterführende Berechnungen erlaubt. Die Implikation der Beobachtungen ist tiefgreifend: Eine mit CO2 angereicherte Wasserphase kann sich je nach Salinität als leitfähige oder hochohmige Anomalie äußern. Die Beachtung der erzielten Ergebnisse bei einem elektromagnetischen Monitoring ist daher unerlässlich. Die Messungen der spektralen komplexen Leitfähigkeit während der Durchströmungsversuche zeigen, dass die Änderung des Realteils der Leitfähigkeit als Überlagerung der Sättigungsänderung infolge der Durchströmung und der veränderten Porenwasserleitfähigkeit verstanden werden kann. Wenn man das entwickelte Modell für die Porenwasserleitfähigkeit in bestehende Modelle – wie zum Beispiel die Archie-Gleichung – integriert, ist eine robuste Rekonstruktion der CO2-Sättigung möglich. Außerdem konnte der Einfluss des CO2 auf den Imaginärteil der Leitfähigkeit isoliert werden. Anders als der Realteil, der von dem wechselnden Löslichkeitsregime bestimmt wird, sinkt der Imaginärteil stets unter Einwirkung von CO2. Diese Absenkung tritt zusätzlich zu der zu erwartenden Verringerung durch die Sättigungsabnahme auf. Dieser Effekt kann mit dem niedrigen pH-Wert in dem sauren Milieu des kohlensäurehaltigen Porenwassers in Verbindung gebracht werden. Wenn man den CO2-Effekt auf Real- und Imaginärteil einbezieht, ist es möglich, neben der CO2-Sättigung noch eine zweite Kenngröße zu ermitteln, die die Änderung der inneren Oberfläche durch die Anwesenheit des CO2 beschreibt. Die erzielten Forschungsergebnisse liefern die Grundlage für die Interpretation von elektromagnetischen Messungen im Rahmen eines Monitorings von flachen Grundwasserkörpern auf der einen Seite und der Fluidverteilung im Speicherhorizont auf der anderen Seite. Darüber hinaus wird es nun möglich die elektrischen Gesteinseigenschaften in Anwesenheit sowohl eines reaktiven Gases als auch einer reaktiven Gesteinsmatrix zu untersuchen, wobei der Veränderung der inneren Oberfläche eine große Bedeutung zukommen wird.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- 2015. The spectral complex electrical conductivity of the threephase system sand/pore water/CO2 at elevated pressures and temperatures. SEG Technical Program Expanded Abstracts, 2015, 3129-3133
Börner, J.H., Herdegen, V., Repke, J.-U. and Spitzer, K.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1190/segam2015-5886074.1) - 2013. Elektrische Phänomene bei der Kohlendioxid-Verpressung im Hinblick auf ein elektromagnetisches Monitoring. Jahrestreffen der ProcessNet-Fachgruppe Hochdruckverfahrenstechnik, Berlin, 28.02.-01.03.2013
Herdegen, V., Börner, J.H., Repke, J.-U. and Spitzer, K.
- 2013. Monitoring of CO2 Sequestration and Leakage Using Borehole Transient Electromagnetics and the DC Resistivity Method: A 3D Feasibility Study Incorporating Realistic Geological Scenarios, Expanded Abstract, SEG International Exposition and 83rd Annual Meeting. September 22 - 27, 2013, Houston (Texas)
Börner, J.H. and Spitzer, K.
- 2013. Nutzung einer charakteristischen, elektrischen Größe für ein elektromagnetisches Monitoring bei der Kohlendioxid-Verpressung. Chemie Ingenieur Technik, 9: 1418-1419, Jahrestreffen der ProcessNet-Fachgemeinschaft Fluiddynamik und Trenntechnik, Würzburg, 25.-27.09.2013
Herdegen, V., Börner, J.H., Repke, J.-U. and Spitzer, K.
- 2013. The impact of CO2 on the electrical properties of water bearing porous media - laboratory experiments with respect to carbon capture and storage. Geophysical Prospecting 61: 446-460
Börner, J.H., Herdegen, V., Repke, J.-U. and Spitzer, K.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1111/j.1365-2478.2012.01129.x) - 2014. Investigations on the conductivity of the system water-saltcarbon dioxide under pressure. 21st International Congress on Chemical and Process Engineering CHISA 2014, Proceedings (ISBN 978-80-02-02555-9), Prag, 23.-27.08.2014
Herdegen, V., Börner, J.H., Repke, J.-U. and Spitzer, K.
- 2015. Multi-method virtual electromagnetic experiments for developing suitable monitoring designs: A fictitious CO2 sequestration scenario in Northern Germany. Geophysical Prospecting: 63: 1430-1449
Börner, J.H., Wang, F., Weißflog, J., Bär, M., Görz, I. and Spitzer, K.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1111/1365-2478.12299) - 2015. The electrical conductivity of CO2-bearing pore waters at elevated pressure and temperature: A laboratory study and its implications in CO2 storage monitoring and leakage detection. Geophysical Journal International: 203: 1072-1084
Börner, J.H., Herdegen, V., Repke, J.-U. and Spitzer, K.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1093/gji/ggv331) - 2016. Spectral induced polarization of the three-phase system CO2 - brine - sand under reservoir conditions. Geophysical Journal International, Volume 208, Issue 1, 1 January 2017, Pages 289–305. Published: 17 October 2016
Börner, J.H., Herdegen, V., Repke, J.-U. and Spitzer, K.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1093/gji/ggw389)
