Exzitonische Anregungen in räumlich begrenzten molekularen Strukturen

• Antragsteller: Professor Dr. Jens Pflaum
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 207601309

Im Mittelpunkt des Projektes stehen die Untersuchung der elementaren optischen Anregungen und deren Dynamik in geordneten Strukturen aus molekularen Halbleitern. Es wird der zentralen Fragestellung nachgegangen, welchen Einfluss räumlich begrenzte Anregungsvolumina und ihre Grenzflächen auf die exzitonischen Zustände und deren zeitliche Entwicklung haben. Zu diesem Zweck werden aus polyaromatischen Molekülen, wie Rubren oder Perylen-Derivaten, kristalline Monolagen sowie Einkristalle mit selbst-organisierten, epitaktischen Oberflächenstrukturen aus der Gasphase abgeschieden und strukturell sowie optisch charakterisiert. Letzteres geschieht durch Photolumineszenz-Messungen mit lateraler Auflösung im Mikrometerbereich. Durch die spektrale Analyse lassen sich die wesentlichen Informationen zur energetischen Lage der exzitonischen Zustände, deren Zerfallsdynamik und korrelierte Aktivierungsenergie gewinnen, dies jeweils als Funktion des Ortes und der Temperatur in einem Bereich zwischen 4 bis 400 K. Im Fall kristalliner Dünnschichten ist zu klären, wie sich das Oberflächen-zu-Volumen-Verhältnis sowie der Symmetriebruch an den Grenzflächen auf die Lokalisierung bzw. Delokalisierung der optischen Zustände auswirken. Die Wahl unterschiedlicher Deckschichten bietet einen zusätzlichen Freiheitsgrad, um die strukturellen und elektronischen Grenzflächeneigenschaften kontrolliert zu variieren und deren Einfluss zu untersuchen. Von Interesse ist hierbei ob und wie die exzitonischen Relaxationsprozesse durch die Geometrie des Anregungsvolumens und durch grenzflächeninduzierte Zustände beeinflusst oder sogar unterdrückt werden. Die Erweiterung dieser Studien auf die mikroskopischen Oberflächenstrukturen organischer Einkristalle liefert zudem Einblicke in die räumliche Anisotropie dieser Phänomene. Aus der Gesamtheit der Daten werden wir ein detailliertes Verständnis der optisch angeregten Zustände in kristallinen, molekularen Anordnungen entwickeln und die Rolle der geometrischen Randbedingungen auf diese klären. Dabei sollen nicht nur exzitonische Prozesse, wie etwa die Singulett-zu-Triplett- Konversion, in Hinblick auf deren Ausnutzung in opto-elektronischen Bauteilkonzepten bewertet, sondern auch neue Strukturen mit definierten Funktionalitäten erzeugt werden. Ein Schwerpunkt liegt auf der Kombination eingeschränkter Anregungsvolumina mit speziellen Grenzflächen, um an deren lokale Feldverteilung einzelne Moleküle zu koppeln. Die resultierenden Änderungen ihres Emissionsverhaltens bieten einen vielversprechenden Ansatz zur Erzeugung neuer Funktionalitäten, welche z. B. für effiziente, nicht-klassische Einzelphotonenquellen unverzichtbar sind. Die aufgeführten Zielsetzungen lassen sich nur innerhalb eines Konsortiums mit komplementären Expertisen im Bereich der Synthese, der Ultrakurzzeitspektroskopie sowie der theoretischen Modellierung erfolgreich verfolgen. Alle diese Anforderungen werden durch die beantragte Forschergruppe 1809 erfüllt.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 1809: Lichtinduzierte Dynamik in molekularen Aggregaten