Aperturloses Terahertz--Nahfeld-Mikroskop
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Ultrakurze Lichtimpulse im Multi-Terahertz-Bereich (THz) eröffnen seit Kurzem einen direkten Zugang zur niederenergetischen Elementardynamik kondensierter Materie. Auf der Femtosekunden-Zeitskala lassen sich etwa Gerüstschwingungen, Spinwellen, interne Quantenübergänge in Exzitonen oder Ladungstransport direkt verfolgen und kontrollieren. Die starke Beugung langwelliger Infrarotstrahlung verhinderte jedoch bislang eine hohe räumliche Auflösung dieser Experimente. Das aperturlose THz-Nahfeld-Mikroskop stellt das Herzstück eines neu entstandenen Labors dar, in dem erstmals ultrabreitbandige feldaufgelöste THz-Spektroskopie mit einer Ortsauflösung von wenigen Nanometern kombiniert werden kann. Der neuartige Messplatz nutzt ein hochrepetierendes Lasersystem, das nahinfrarote Lichtimpulse mit Zeitdauern von wenigen Femtosekunden erzeugt. Durch Differenzfrequenz-Generation werden daraus phasenstarre ultrakurze Multi-THz-Impulse gewonnen, welche anschließend auf die Rastersondenspitze des Nahfeld-Mikroskops fokussiert werden. Das aus dem Nahfeld gestreute Licht wird anschließend erstmals elektro-optisch detektiert. Da die gestreuten THz-Felder sehr intensitätsschwach sind, musste hierzu die Empfindlichkeit elektro-optischer Detektion derart weiterentwickelt werden, dass sie nahe an das Quantenrauschen des THz-Photonenflusses reicht. Damit gelang es uns erstmals, die tatsächliche Wellenform ultrakurzer Multi-THz-Impulse im Nahfeld nach absoluter Phase und Amplitude aufzulösen. Auf diese Art entstand ein Nahfeld-Mikroskop, das eine Zeitauflösung von 10 fs (schneller als eine einzelne Schwingungsperiode des THz-Feldes) mit einer Ortsauflösung von 10 nm vereint. In einem ersten Experiment nutzten wir diese Möglichkeiten, um die Dynamik optisch erzeugter Ladungsträger in einem einzigen Halbleiter-Nanodraht aus Indiumarsenid räumlich und zeitlich aufzulösen. In Verbindung mit einer neuartigen Femtosekunden-Tomographie konnten wir die Formation einer Oberflächen-Verarmungszone direkt verfolgen, die sich innerhalb von nur 20 fs ausbildet. Die beobachtete Ladungsträgerdynamik ließ sich hierbei auf ein Volumenelement lokalisieren, das um neun Größenordnungen unter dem Beugungslimit liegt und im Mittel lediglich 2-3 Elektron-Lochpaare enthielt. Diese Ergebnisse sind von großer Bedeutung für die Entwicklung neuer nano-optischer Bauteile. Zudem zeigen sie, wie sich feldempfindliche ultraschnelle THz-Spektroskopie nun an einer Vielzahl physikalischer, chemischer und biologischer Prozesse auf der Nanometer-Skala durchführen lässt. In einem weiteren Experiment ist es uns jüngst gelungen, eine bisher verborgene Substruktur in verspannten Vanadiumdioxid-Nanodrähten aufzudecken. Vanadiumdioxid zeigt einen Isolator-Metall-Phasenübergang bei einer Temperatur von 68°C. Eine räumlich periodische Verspannung des Kristallgitters führt dabei zu einer Modulierung der Übergangstemperatur auf einer Sub-Mikrometer-Längenskala. Durch Anrege-Abtast-Experimente im Nahfeld der Rasterkraftspitze ließ sich ein Zusammenhang zwischen der Verspannung der Drähte und Ihrer dielektrischen Antwort auf Laserpulse im Nahinfraroten herstellen. In Zukunft könnte gezielte Verspannung nicht nur den Phasenübergang sondern auch die ultraschnelle Dynamik des Materials bei Raumtemperatur verändern – ein neuartiges Konzept für mögliche künftige ultraschnelle Speichermedien. Der Aufbau ist in ständigem Einsatz und wird derzeit für umfangreiche weitere Messungen an modernen zweidimensionalen Materialsystemen genutzt, in denen wir die Propagation von Oberflächenplasmonen untersuchen und auf der Femtosekunden-Zeitskala schalten. Neben diesen Untersuchungen, in denen das aperturlose Nahfeld-Mikroskop vorrangig zum Einsatz kam, konnte die neue Anlage wichtige flankierende Messungen zu Arbeiten leisten, die hauptsächlich an anderen Messplätzen der Arbeitsgruppe durchgeführt wurden. Hierzu zählen insbesondere Untersuchungen von Exzitonen in Übergangsmetall-Dichalkogeniden. Die Ergebnisse wurden in hochrangigen Wissenschaftsjournalen veröffentlicht und stießen auch außerhalb des Fachpublikums auf breite Resonanz. So wurden unsere Arbeiten von Fachjournalen, populärwissenschaftlichen Magazinen und der Tagespresse vorgestellt. Die einschlägigen Veröffentlichungen führten zu zahlreichen Einladungen zu renommierten, internationalen Konferenzen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Rapid-scan acousto-optical delay line with 34 kHz scan rate and 15 attosecond precision. Optics Letters 38, 2907 (2013)
O. Schubert, M. Eisele, V. Crozatier, N. Forget, D. Kaplan, and R. Huber
- Extremely nonperturbative nonlinearities in GaAs driven by atomically strong terahertz fields in gold metamaterials. Phys. Rev. Lett. 113, 227401 (2014)
C. Lange, T. Maag, M. Hohenleutner, S. Baierl, O. Schubert, E. Edwards, D. Bougeard, G. Woltersdorf, and R. Huber
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.113.227401) - Shot noise reduced terahertz detection via spectrally postfiltered electro-optic sampling. Optics Letters 39, 2435-2438 (2014)
M. Porer, J.-M. Ménard, and R. Huber
(Siehe online unter https://doi.org/10.1364/OL.39.002435) - Ultrafast multi-terahertz nano-spectroscopy with sub-cycle temporal resolution. Nature Photonics 8, 841–845 (2014)
M. Eisele, T. L. Cocker, M. A. Huber, M. Plankl, L. Viti, D. Ercolani, L. Sorba, M. S. Vitiello, and R. Huber
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/nphoton.2014.225) - Ultraschnell geblitzt – Quantenphysik auf der Zeitskala einer Lichtschwingung. Blick in die Wissenschaft 30, 9 – 15 (2014)
O. Schubert und Rupert Huber
- Magneto-optic transmittance modulation observed in a hybrid graphene-split ring resonator terahertz metasurface. Applied Physics Letters 107, 121104 (2015)
S. Zanotto, C. Lange, T. Maag, A. Pitanti, V. Miseikis, C. Coletti, R. Degl'Innocenti, L. Baldacci, R. Huber and A. Tredicucci
(Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.4931704) - Resonant internal quantum transitions and femtosecond radiative decay of excitons in monolayer WSe2. Nature Materials 14, 889-893 (2015)
C. Pöllmann, P. Steinleitner, U. Leierseder, P. Nagler, G. Plechinger, M. Porer, R. Bratschitsch, C. Schüller, T. Korn, and R. Huber
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/nmat4356) - Tailored nanoantennas for directional Raman studies of individual carbon nanotubes. Physical Review B 91, 235449 (2015)
N. Paradiso, F. Yaghobian, C. Lange, T. Korn, C. Schüller, R. Huber, and C. Strunk
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevB.91.235449) - Femtosecond terahertz time-domain spectroscopy at 36 kHz scan rate using an acousto-optic delay. Applied Physics Letters 108, 121101 (2016)
B. Urbanek, M. Möller, M. Eisele, S. Baierl, D. Kaplan, C. Lange and R. Huber
(Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.4944459) - Ultrafast Mid-Infrared Nanoscopy of Strained Vanadium Dioxide Nanobeams. Nano Letters 16, 1421–1427 (2016)
M. A. Huber, M. Plankl, M. Eisele, R. E. Marvel, F. Sandner, T. Korn, C. Schüller, R. F. Haglund Jr., R. Huber, and T. L. Cocker
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5b04988)
