Hochtemperaturfeste, dünnschicht-kompatible LTCC-Keramiken zur Entwicklung neuartiger, miniaturisierter Sensorelemente

• Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Andreas Roosen; Professor Dr. Ulrich Schmid
• Fachliche Zuordnung: Werkstofftechnik
• Förderung: Förderung von 2006 bis 2010
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 21278003

• Erstellungsjahr: 2010

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Das Ziel der Forschungsarbeit war die Entwicklung einer dünnschichtkompatiblen, hochtemepraturstabilen LTCC-Keramik, die als Trägersubstrat für hochtemperaturstabile Metallisierungs- und Passivierungsschichten dienen kann und für Anwendungen im Bereich mikrotechnisch hergestellter Drucksensorelemente nutzbar sind. Der Einsatzbereich der Bauelemente sollte sich auf Anwendungen unter rauen Umgebungsbedingungen wie Temperaturen bis mind. 600°C und hohen Drücken bis ca. 250 bar erstrecken. Nach einer sorgfältigen Analyse zum Stand der Technik und eingehender Untersuchung von kommerziellen LTCC-Substraten, die erstmalig Ergebnisse zu deren mechanischen und elektrischen Verhalten bei hohen Temperaturen bis zu 600 °C ergaben, wurde ein neues LTCC-kompatibles Glassystem entwickelt und in vier Variationen für den Einsatz als Matrixsystem im Verbundwerkstoff LTCC-Keramik getestet. Hierbei wurde sowohl die Verfahrenstechnik zur Herstellung von LTCC-Folien entwickelt als auch die mechanische und elektrische Charakterisierung durchgeführt. Auf die im Rahmen der Dünnschichttechnik besonders relevante Charakterisierung der Oberflächenmorphologie wurde außerdem großes Gewicht gelegt und unterschiedliche Methoden hinsichtlich ihrer Aussagefähigkeit untersucht. Die eingesetzten Methoden waren das optische Abtasten der Oberfläche mittels Laser im Vergleich zur Diamantspitze, sowie der Erfassung von Flächenbereichen mittels Weißlichtinterferrometer. Die so gewonnenen umfassenden Erkenntnisse über die Oberflächenbeschaffenheit der Substrate in Abhängigkeit ihrer chemischen Zusammensetzung und ihres Gefüges ermöglichen eine gezielte Auswahl von Substraten für den Einsatz in der Dünnschichttechnik. Hervorzuheben ist in diesem Zusammenhang, dass die Bewertung nicht alleine durch den gängigen Rauheitsparameter Ra vorgenommen wurde, sondern dass für die Dünnschichtanwendung die maximale Rauhtiefe Rmax ebenfalls erfasst wurde. Im Hinblick auf die Herstellung der Drucksensorelemente aus diesen LTCC-Materialien musste zunächst die Herstellung dünner Membranschichten (ca. 50 µm Schichtdicke) bewerkstelligt werden, was eine Optimierung der Aufbereitung und Verarbeitung des keramischen Gießschlickers erforderte. Hierzu wurden im Vergleich zu kommerziellen Produkten die Korngröße der eingesetzten Ausgangsprodukte entsprechend kleiner aufgemahlen. Die Integration dieser dünnen Membranen in den Mehrlagenaufbau (Stützstruktur) konnte nach anfänglichen Misserfolgen bei Einsatz der gängigen Thermokompression bezüglich Verwerfungen, Delaminationen und Rissbildung mit Hilfe des Kaltniederdrucklaminations-Verfahrens und weiteren Optimierungen wie Schwindungsanpassungen defektfrei realisiert werden. Damit konnten keramische Sensor-Trägerstrukturen für die Aufbringung von metallischen Leiterbahnen in Dünnschichttechnik, die den Qualitäts- und Prozessanforderungen dieser Technik entsprechen, hergestellt und dem Projektpartner zur Bearbeitung übergeben werden. Im weiteren Verlauf dieses Projekts konnten erste Sensorstrukturen realisiert und in einer Druckkammer bis 600 °C und Drücken bis 160 bar erfolgreich getestet werden. Des weiteren wurden umfassende Untersuchungen zum mechanischen und elektrischen Verhalten der neuentwickelten LTCC-Keramiken durchgeführt und diese Ergebnisse mit kommerziellen Substrate verglichen. Hierbei wurden 3-Punkt-Biegeversuche und Eindringversuche bei erhöhter Temperatur vorgenommen, sowie der elektrische Widerstand in Abhängigkeit der Temperatur im Bereich von 500°C bis 800°C gemessen. Untersuchungen dieser Art sind bis heute nicht von anderen Gruppen veröffentlicht worden. Untersuchungen zur Festigungssteigerung von LTCC-Keramiken umfassten das Einbringen von keramischen Fasern in das System, eine Aufgabe, die zunächst prozesstechnisch gelöst werden musste. Durch eine Variation der Schlickeraufbereitung und das Einarbeiten der Fasern in ein hochviskoses Binder- Weichmachergemisch konnte eine Agglomeration der Al2O3-Fasern vermieden werden und die Einarbeitung in den Gießschlicker erfolgen. Die Verarbeitung dieses Schlickers im Doctor- Blade-Verfahren konnte anschließend nur mit Hilfe einer Modifikation des Gießschuhs realisiert werden. Diese Herstellung von faserverstärkten Substraten durch die Einarbeitung von keramischen Fasern direkt in einen Gießschlicker ist eine Neuerung, in der weiteres Entwicklungspotential gesehen wird. Eine deutliche Festigkeitserhöhung konnte in diesem Projekt aus Zeitgründen nicht weiter vorangetrieben werden. Zur Verbesserung der Einsatzmöglichkeit in der Dünnschichttechnik und unter erhöhter Temperatur wurden Untersuchungen hinsichtlich der qualitativen und quantitativen Phasenentwicklung der neuentwickelten LTCC-Keramiken durchgeführt. Einerseits wurde der Einfluss der maximalen Sintertemperatur auf die Entstehung von Oberflächenkristallisationen untersucht, andererseits wurde zur Gewährleistung der mechanische Stabilität bei maximaler Einsatztemperatur die Phasenentwicklung in Abhängigkeit verschiedener Parameter wie Keimbildner- und Alkaliionengehalt in der Glaszusammensetzung untersucht.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Improvement of LTCC Composite Materials for Application at Elevated Temperature. Electroceramics XI, Manchester, UK, 01.-03.09.2008
  C. Bienert, A. Roosen
  
• Limiting Factors for the Application of LTCC at Elevated Temperatures. IMAPS/ACerS 4th International Conference and Exhibition on Ceramic Interconnect and Ceramic Microsystems Technologies (CICMT 2008), München, 21.-24.04.2008. CD, published by IMAPS, Washington, D.C., USA, p. 133-138
  C. Bienert, A. Roosen
  
• Tantalum based Multilayers for High Temperature Sensor Applications. Proc. IEEE Sensors Conference, pp. 474-477, 26.-29.10., Leece, 2008
  M. Grosser, M. Münch, M. Soldera, U. Schmid
  
• The Impact of Thermal Annealing and Adhesion Film Thickness on the Resistivity and the Agglomeration Behaviour of Titanium/Platinum Thin Films. Journal of Applied Physics, Vol. 103, pp. 054902, 2008
  U. Schmid
  
• Characterization of Material Behavior of Low Temperature Cofired Ceramics at Elevated Temperatures. 4M Network of Excellence, Industrial Workshop on Devices for Harsh Environments, 08.06.2009, Wien, Österreich
  C. Bienert, A. Roosen
  
• Characterization of Material Behavior of Low Temperature Cofired Ceramics at Elevated Temperatures. IMAPS/ACerS 5th International Conference and Exhibition on Ceramic Interconnect and Ceramic Microsystems Technologies (CICMT 2009), Denver, CO, USA, 21.-23.04.2009. CD, published by IMAPS, Washington, D.C., USA, p. 79-84
  C. Bienert, A. Roosen
  
• Charakterisierung mechanischer und elektrischer Eigenschaften von Low Temperature Cofired Ceramics. Jahrestagung der Deutschen Keramischen Gesellschaft 2009, Aachen, 23./24.03.2009
  C. Bienert, A. Roosen
  
• Einfluss der Sputterparameter auf Morphologie, Phasenbildung und elektrische Eigenschaften von dünnen Tantalschichten. Proc. MikroSytemTechnik Kongress 2009, pp. 714-718, 12.10.2009-14.10.2009, Berlin 2009
  M. Grosser, H. Seidel und U. Schmid
  
• Electrical and Mechanical Characterization of Low Temperature Cofired Ceramics for High Temperature Sensor Applications. Proc. SPIE-Konferenz „Microtechnologies for the New Millenium“, 4.-6.5.2009, Dresden, Vol. 7362, No. 73620V1-9
  C. Bienert, A. Roosen, M. Grosser, M. Ziegler, U. Schmid
  
• Electrical Performance of Ti/Pt Thin Films on Glass-Ceramic Substrates after High Temperature Loading. Applied Physics A, Vol. 96, No. 4, pp. 921-932, 2009
  U. Schmid und M. Grosser
  
• Influence of Back Pressure and Plasma Power on Grain Size, Phase Composition and Resistivity of Tantalum Thin Films. Proc. SPIE-Konferenz „Microtechnologies for the New Millenium“, Volume 7362, No. 736216, 4.-6.5., Dresden, 2009
  M. Grosser and U. Schmid
  
• The Impact of Sputter Conditions on the Microstructure and on the Resistivity of Tantalum Thin Films. Thin Solid Films, Vol. 517, Issue 16, pp. 4493-4496, 2009
  M. Grosser und U. Schmid
  
• Characterization and Improvement of LTCC Composite Materials for Application at Elevated Temperatures. J. European Ceramic Society 30 (2010) 369-274
  C. Bienert, A. Roosen
  
• Study on microstructural, chemical and electrical properties of tantalum nitride thin films deposited by reactive direct current magnetron sputtering. Microsystem Technologies, Vol. 16, pp. 825-836, 2010
  M. Grosser, M. Münch, J. Brenner, M. Wilke, H. Seidel, C. Bienert, A. Roosen, U. Schmid
  
• The Impact of Annealing Temperature and Time on the Electrical Performance of Ti/Pt Thin Films. Applied Surface Science, Vol. 256, pp. 4564–4569, 2010
  M. Grosser und U. Schmid