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Characterization of Cu(In,Ga)Se2 thin-film solar cells by means of Atom Probe Tomography

Fachliche Zuordnung Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
Förderung Förderung von 2011 bis 2015
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 195097365
 
Erstellungsjahr 2015

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Innerhalb des Projekts wurde der Na-Effekt in CIGS-Schichten und –Solarzellen untersucht. Die Diffusion von Natrium in CIGS-Schichten wurde mit Hilfe von SIMS- und APT-Messungen gezielt analysiert. APT-Messungen zeigten, dass selbst bei einer Ausheiztemperatur von nur 160 °C Natrium nicht nur entlang von Korngrenzen diffundiert, sondern sogar schon in das CIGS-Volumen eindiffundiert. Die Na-Konzentration im Volumen der CIGS-Körner steigt hierbei mit der Ausheiztemperatur während der Diffusion an. Durch Anpassung der Na-Diffusionsprofile gelang es, die Diffusionskoeffizienten und die zugehörigen Aktivierungsenergien EA(Volumen) = 0.36 eV für die Diffusion von Natrium im CIGS-Volumen und EA(Korngrenze) = 0.21 eV entlang der Korngrenzen zu bestimmen. Durch Vergleich mit der Theorie konnte ein Modell für die Diffusion von Natrium in CIGS- Schichten entwickelt werden. Natrium diffundiert zunächst über Zwischengitterplätze durch das CIGS-Volumen. Trifft es dabei auf eine Kupfer-Leerstelle, wird es von dieser eingefangen und bildet einen neutralen Defekt NaCu0. Trifft es auf den Donator InCu2+, kann es In vom Kupferplatz vertreiben, beseitigt den Donator und erhöht somit die Netto-p-Dotierung. Die Natriumquelle während der Diffusion hat einen entscheidenden Einfluss auf den Natriumgehalt in der CIGS-Schicht und auf die Zelleigenschaften. Bei Verwendung von elementarem Natrium wurde ein um den Faktor 18 höherer Natriumgehalt in der CIGS-Schicht gemessen als bei Verwendung von Natriumfluorid als Natriumquelle. Weiterhin zeigte sich, dass es bei der Verwendung von elementarem Natrium zu einer Zersetzung der CIGS-Phase an der Oberfläche der CIGS-Schicht kommt, wobei sich Kupferselenid (Cu2-xSe) bildet, was zum Kurzschluss von mit elementarem Natrium dotierten CIGS-Zellen führte. Bei der NaF-Nachbehandlung dagegen fand keine Phasenumwandlung an der CIGS-Oberfläche statt, so dass diese Methode zur gezielten Dotierung von CIGS-Schichten mit Na geeignet ist. Durch eine gezielte Dotierung mit Natrium konnte der Wirkungsgrad von CIGS-Zellen von 9.1 % auf 13.9 % (also um 53% relativ) gesteigert werden. Die Leitfähigkeit von CIGS-Schichten steigt mit der Na-Konzentration in der CIGS-Schicht an. Die Aktivierungsenergie der Leitfähigkeit nimmt mit zunehmender Na-Konzentration in der CIGS-Schicht ab. Gleichzeitig nimmt die Nettodotierung innerhalb der CIGS-Schicht mit der Na-Konzentration zu. Beide Effekte lassen sich innerhalb des Modells der Korngrenzenpassivierung durch Natrium erklären. Gezielte APT-Messungen an Korngrenzen mit unterschiedlicher Orientierung zeigen, dass die Segregation von Natrium an Korngrenzen von der Orientierung abhängig ist. An ∑3-Korngrenzen wurde mit APT keine Anreicherung von Natrium beobachtet, wohingegen sich Natrium an Großwinkel-Korngrenzen stark anreichert. Ein Zusammenhang zur Zelleffizienz ist nicht möglich, da bei den APT-Messungen immer nur eine begrenzte Anzahl von Korngrenzen gemessen wird. Die Anreicherung von Natrium an Korngrenzen wurde nicht nur in der CIGS-Schicht selbst, sondern auch an der Grenzfläche CdS/CIGS beobachtet. Die Na-Konzentration in der CdS- Schicht selbst ist dabei um ein vielfaches höher als in der CIGS-Schicht. Welchen Einfluss dies auf die elektrischen Eigenschaften der CIGS-Solarzelle hat, ist Gegenstand zukünftiger Arbeiten. Die Kathodolumineszenz-Messungen zeigen nur geringe spektrale Unterschiede zwischen NaF-nachbehandelter und Na-freier CIGS-Absorberschicht. Die kleinere Lumineszenzhalbwertsbreite der NaF-behandelten CIGS-Schichten ist ein Hinweis auf eine Verringerung von Potentialfluktuationen.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

 
 

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