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Terahertz spectroscopy of collective excitations in ordered phases of overdoped manganites

Fachliche Zuordnung Experimentelle Physik der kondensierten Materie
Förderung Förderung von 2011 bis 2014
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 190269856
 
Erstellungsjahr 2014

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Das Vorhaben hatte sich zur Aufgabe gestellt, die optischen Eigenschaften von stark dotiertem Manganite La1-xCaxMnO3 (x>0.5) zu untersuchen. Hierzu wurden mit unterschiedlichen Kalzium-Konzentrationen x = 0.5, 0.52, 0.58, 0.6, 0.62, 0.67, 0.7, 0.75, 0.85, 0.9, 0.95, 0.98 und x = 1 einerseits polykristalline Proben als Keramiken, andererseits dünne epitaktisch-gewachsene Filme auf MgO Substraten oder frei stehend hergestellt. Von allen Proben wurde die optische Leitfähigkeit und die Dielektrizitätskonstante in dem breiten Frequenzspektrum vom THz- Bereich bis ins nahe Infrarote (1 cm^-1 – 10 000 cm^-1) bei Temperaturen zwischen 5 und 300 K gemessen. Hierbei wurden unterhalb von 100 cm^-1 Absorptionsbanden entdeckt, die aus mehreren schmalen Komponenten bestehen, welche wir akustischen Phononen zuordnen; aufgrund der Ladungsordnung werden sie optisch aktiv. Bei diesem Phasenübergang entsteht eine Überstruktur im Kristallgitter, was zu einer Faltung der Brillouin-Zone führt. Bei noch geringeren Frequenzen von ca. 30 cm-1 taucht eine stark unsymmetrische Absorptionsbande auf, welche am deutlichsten in den Proben mit kommensurabler Kalzium-Konzentration zu finden ist, d.h. in solchen Systemen, bei welchen die Brillouin-Zone kommensurabel gefaltet wurde: beispielsweise 1/2, 2/3, 3/4. Das beobachtete Absorptionsband wird dem sogenannten Boson-Peak zugeschrieben: das ist das Gegenstück zu der niederenergetischen akustischen van Hove-Singularität an der Grenze der gefalteten Brillouin-Zone, die durch Unordnung optisch aktiv wird. Wir konnten zeigen, dass in der paramagnetischen Hochtemperatur-Phase das THz-Verhalten aller La1-xCaxMnO3 Verbindungen mit 0.5 < x < 1 durch die freien Ladungsträger bestimmt wird, welche dem Drude-Verlauf folgen, d.h. eine frequenzunabhängige Leitfähigkeit bei den niedrigsten Frequenzen aufweisen. Es konnte weiter gezeigt werden, dass hingegen alle Verbindungen mit inkommensurabler Kalzium-Dotierung im THz-Spektralbereich oberhalb von ca. 50 K Hüpfleitfähigkeit aufweisen. Bei noch niedrigeren Temperaturen frieren die Ladungsträger völlig aus, und die Leitfähigkeit wird durch den Flügel der niederenergetischen Phononen bestimmt, d.h. die Leitfähigkeit steigt quadratisch mit der Frequenz. Schließlich wurden die Infrarotspektren von solchen keramischen La1-xCaxMnO3 Proben gemessen, die Phononenresonanzen zeigen. Hier konnte gezeigt werden, dass die Phononenspektren sich deutlich ändern, wenn die Konzentration die Phasengrenze bei x = 0.87 überquert. Die für höhere Konzentrationen typischen Phononenresonanzen belegen, dass es hier einen im Vergleich zu x < 0.87 höheren Grad an Ordnung in dem Kristallgitter gibt.

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