Ionischer Transport in inneren Grenzflächen - Korrelation zwischen Grenzflächenstruktur und Transporteigenschaften
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In diesem Projekt ist zum einen die O2−-Leitfähigkeit parallel zu den Phasengrenzen von Er2O3/YSZ, Dy2O3/YSZ und Sc2O3/YSZ-Multischichtsystemem, präpariert auf (0001) Al2O3-Substraten, als Funktion der Lagendicke gemessen worden. Zum anderen sind röntgenographische Spannungsmessungen an Y2O3/YSZ, Er2O3/YSZ, Dy2O3/YSZ und Sc2O3/YSZ-Multischichtsystemem durchgeführt worden. Die aus Vorarbeiten verfügbare Datenbasis für grenzflächendominierte Systeme mit verschiedenen Gitterfehlpassungen/Grenzflächenspannungen konnte erweitert werden, um eine breitere Grundlage für Modelle bereitzustellen, die auf lokale Spannungsfelder basieren. In Kooperation mit Prof. J. Janek konnten 18O-Tracerdiffusionsmessungen an den Systemen Y2O3/YSZ und Sc2O3/YSZ durchgeführt werden. Die Ergebnisse bestätigen die vorangehende O2−-Leitfähigkeitsmessungen und schließen elektronische Leitungsphänomene in sehr dünnen YSZ-Schichten aus. Alle Multischichten sind mittels gepulster Laserdeposition hergestellt worden. Es zeigte sich eine sehr starke Abhängigkeit der O2−-Leitfähigkeit von den Präparationsbedingungen. Als wichtige Einflussparameter haben sich die Textur (Korngrenzen) und die Kristallitgröße der Schichten herausgestellt. Deren Einfluss ist in der gleichen Größenordnung wie der Einfluss der zunächst im Mittelpunkt stehenden lokalen Grenzflächenspannungen. Hochtexturierte Proben mit nur einer azimutalen Orientierungsvarianten zeigen im Gegensatz zu Proben mit zwei azimutalen Orientierungsvarianten bzw. Übergängen zu Fasertexturen stark anisotrope Eigenschaften. Die Aufklärung dieser wichtigen Einflussparameter führte zu erheblichen Verzögerungen des Projektablaufs. Auf der Basis grenzflächennah lokalisierter, exponentiell abfallender mechanischer Verspannungen ist ein Modell zur Beschreibung der Gesamtleitfähigkeit eines Multischicht-/ Dünnschichtsystems aufgestellt worden. Die Ergebnisse aus den Leitfähigkeitsuntersuchungen an den sich isotrop verhaltenden Proben mit zwei azimutalen Domänen/Fasertextur und den Spannungsanalysen bestätigen die Annahmen des Modells bzw. lassen sich mit dem Modell anpassen. Im Bereich der Grenzfläche zwischen YSZ und Seltenerdsesquioxid kann ein gedehnter/gestauchter Übergangsbereich lokalisiert werden. Auch aus dem Modell lässt sich ein starker Einfluss der Kristallitgröße auf die Grenzflächenleitfähigkeit ableiten.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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X-Ray Analysis of Strain States in Epitaxial YSZ/RE2O3 (RE = Sc, Er, Y) Multilayer as a Function of Layer Thickness and Their Effect on Interface Conductivity and Diffusion. Solid State Ionics
J. Keppner, C. Korte, J. Schubert, W. Zander, M. Ziegner, D. Hesse, H. Aydin und D. Stolten
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18-O-Tracer Experiments for the Investigation of Interface Diffusion Processes in Nanoscaled Ionic Conductors, Symposium C: Solid State Ionics: Mass and Charge Transport across and along Interfaces of Functional Materials, European Materials Research Society Spring Meeting (E-MRS 2012) vom 14.5. bis 18.5.2012, Strasbourg (F)
C. Korte, H. Aydin und J. Janek
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Analysis of strain states in YSZ/rare earth oxide multilayers and their effect on interfacial ionic conductivity and diffusion. 112. Hauptversammlung der Deutschen Bunsen-Gesellschaft für Physikalische Chemie vom 9.5. bis 11.5.2013, Karlsruhe
J. Keppner, C. Korte, J. Schubert, W. Zander, M. Ziegner und D. Hesse
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Strain States in YSZ / RE2O3 (RE = Er, Y, Gd) Multilayers as a Function of Layer Thickness and Their Effect on Interface Conductivity and Diffusion. Materials Research Society Spring Meeting (MRS 2013) vom 1.4. bis 5.4.2013, San Francisco (USA)
J. Keppner, C. Korte, J. Schubert, W. Zander, M. Ziegner und D. Stolten
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Strain States in YSZ / Y2O3 Multilayers as a Function of Layer Thickness and Their Effect on Interface Conductivity and Diffusion. MRS Online Proceedings Library 1542, mrss13-1542-g08-02 (2013)
J. Keppner, C. Korte, J. Schubert, W. Zander, M. Ziegner und D. Stolten
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Coherency strain and its effect on ionic conductivity and diffusion in solid electrolytes – an improved model for nanocrystalline thin films and a review of experimental data. Phys. Chem. Chem. Phys. 16, 24575-24591 (2014)
C. Korte, J. Keppner, A. Peters, N. Schichtel, H. Aydin und J. Janek
