Entwicklung und Implementierung einer RI-F12-MP2 wellenfunktions-basierenden inkrementellen Behandlung der Elektronenkorrelation für große Moleküle und Polymere

• Antragsteller: Professor Dr. Michael Dolg
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2009 bis 2014
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 162163010

• Erstellungsjahr: 2014

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Das Ziel des Projektes, die Erweiterung der Inkrementenmethode zur ab initio Berechnung der Elektronenkorrelation in größeren Molekülen auf MP2-Niveau zu explizit korrelierten Wellenfunktionen, wurde vollständig erreicht. Hierzu wurden zwei unabhängig voneinander in C++ geschriebene Programme entwickelt (Verwendung vorwiegend mit TURBOMOLE; ab 2012 Verwendung vorwiegend mit MOLPRO), mit denen außer F12-MP2- auch F12-CCSD- und F12-CCSD(T)-Berechnungen durchgefü hrt werden können. Die Vorteile der Inkrementenrechnungen sind ihre leichte Parallelisierbarkeit und ihre, im Vergleich zu anderen lokalen Korrelationsverfahren, sehr hohe Genauigkeit. Der wesentliche Nachteil ist, trotz ganz signifikanter Einsparungen gegenüber den entsprechenden Standardrechnungen, der (gemessen an der total time) im Vergleich zu anderen lokalen Korrelationsverfahren höhere Rechenaufwand.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Fully automated incremental evaluation of MP2 and CCSD(T) core, core-valence and valence correlation energies. Chem. Phys. 376 (2010) 36–45
  K. Walczak, J. Friedrich, M. Dolg
  
• On BSSE corrected stabilization energies for large n-body clusters. J. Chem. Phys. 135 (2011) 134118-1– 11
  K. Walczak, J. Friedrich, M. Dolg
  
• Incremental CCSD(T)(F12)—MP2-F12-A Method to Obtain Highly Accurate CCSD(T) Energies for Large Molecules. J. Chem. Theor. Comput. 9 (2013) 408–417
  J. Friedrich, K. Walczak
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/ct300938w)
• Third-order incremental dual-basis set zero-buffer approach: an accurate and efficient way to obtain CCSD and CCSD(T) energies. J. Chem. Theor. Comput. 9 (2013) 2992–3003
  Zhang, M. Dolg
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/ct400284d)
• Approaching the CCSD(T)/CBS limit for large systems by the thirdorder incremental dual-basis set zero-buffer F12 method. J. Chem. Phys. 140 (2014) 044114-1–9
  J. Zhang, M. Dolg
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.4862826)
• Understanding lanthanoid(III) hydration structure and kinetics by insights from energies and wave functions. Inorg. Chem. 53 (2014) 7700–7708
  J. Zhang, N. Heinz, M. Dolg
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/ic500991x)