Eine neue Methode zur Charakterisierung von Schwefelsäureaerosolen in technischen Prozessen
Final Report Abstract
Dieses Projekt beschäftigte sich mit der vollständigen Charakterisierung des Schwefelsäureaerosols in Hinsicht auf Anzahlkonzentration und Größenverteilung durch eine Kombination aus theoretischen und experimentellen Methoden. Um die Schwefelsäureaerosolbildung zu untersuchen, wurden Experimente an der am Institut vorhandenen Pilotanlage durchgeführt, wobei die Messtechnik gegenüber vorangegangenen Arbeiten verbessert wurde. Die Anlage wurde im Rahmen dieser Arbeit außerdem durch eine neue Dosiermethode für Schwefeltrioxid ergänzt. Der Gasbrenner wurde so modifiziert, dass nun verschiedene Fremdkeimkonzentrationen einstellbar sind. Das Aerosol wurde mit einem Kondensationskernzähler (CPC) und einer vorgeschalteten Verdünnungskaskade messtechnisch charakterisiert. Es ergeben sich Anzahlkonzentrationen von über 108 1/cm³ im gesamten untersuchten Bereich bis 100 mg/m³ Schwefelsäure im Rauchgas durch homogene Keimbildung. Dabei ist die Anzahlkonzentration bei höheren Schwefelsäurekonzentrationen praktisch konstant und nimmt nur bei sehr geringen Schwefelsäurekonzentrationen ab, allerdings um weit weniger als eine Größenordnung. Untersuchungen mit einem zweiten Messgerät mit einem vollkommen anderen Messprinzip (dem elektrischen Niederdruck-Kaskadenimpaktor EL- PI+) bestätigen die mit dem Kondensationskernzähler gewonnenen Messergebnisse. Für die Simulationen wurde auf das Simulationstool AerCoDe aufgebaut. Das Simulationstool wurde in dieser Arbeit mit Hilfe eines separaten Programms um Berechnungen zur polydispersen Koagulation und zur Deposition in Füllkörperkolonnen ergänzt, um einen Vergleich mit den Messergebnissen zu gewährleisten. Wenn man nun die gemessenen Anzahlkonzentrationen mit den erweiterten Simulationen vergleicht, zeigt sich, dass die Messergebnisse an allen Messpositionen damit sehr gut wiedergegeben werden. Neben der Untersuchung der Anzahlkonzentration des Aerosols ist es auch interessant, Informationen über Tropfengrößen und -verteilungen zu bestimmen. Durch verschiedene Darstellungen mit Hilfe von Simulationen und ELPI+ Messungen wurde deutlich, dass durch Messungen auch der korrekte Größenbereich der Simulation bestätigt werden kann. Mit zunehmender Schwefelsäurekonzentration im Rauchgas nimmt die Größe der gebildeten Aerosoltropfen zu. Dennoch ergeben sich im gesamten untersuchten Bereich Tropfendurchmesser von deutlich unter 200 nm. Es entsteht also ein sehr feines Aerosol in hoher Anzahlkonzentration, das durch übliche Abscheider, die auf Trägheitsabscheidung basieren, schwer abzuscheiden ist. Schwefelsäurenebeltröpfchen können auch als Kondensationskerne für andere Schadstoffe fungieren. Dies wurde beispielhaft an der Absorption von CO2 in einem Amin experimentell untersucht. Dabei wurde am ITTK erstmals eindeutig experimentell nachgewiesen, dass die Anwesenheit von Schwefelsäureaerosolen im Rauchgas bei diesem Prozess zu einer deutlich Erhöhung der Aminemission führt. Generell wurde in diesem Projekt gezeigt, wie durch eine Kombination aus theoretischen und experimentellen Methoden die vollständige Charakterisierung des Schwefelsäureaerosols hinsichtlich Tropfengrößenverteilung und Tropfenzusammensetzung erfolgen kann. Die Zielsetzung wurde damit vollständig erreicht. Die Ergebnisse können auf andere Prozesse bzw. Gas-Flüssigkeitskontaktapparate übertragen werden, da die Berechnungen zur Aerosolbildung und zum Aerosolwachstum als Funktion einer Phasengrenzfläche als Koordinatenachse bzw. einer Verweilzeit und somit unabhängig von Apparategeometrien erfolgen.
Publications
- (2010) A simulation tool for aerosol formation during sulphuric acid absorption in a gas cleaning process, Journal of Aerosol Science, 41, 1066-1079
Wix, L. Brachert, S. Sinanis, K. Schaber
- (2012) Dosierung von Schwefeltrioxid und Erzeugung von Testaerosolen mithilfe eines Mikroreaktors, Chemie Ingenieur Technik, 84, 524-529
L. Brachert, R. Riede, P. Pfeifer, K. Schaber
- (2013) Facing the Sulfuric Acid Aerosol Problem in Flue Gas Cleaning: Pilot Plant Experiments and Simulation, Aerosol Science and Technology, 47, 1083-1091
L. Brachert, T. Kochenburger, K. Schaber
(See online at https://doi.org/10.1080/02786826.2013.824549) - Sulphuric Acid Aerosol Formation in Industrial Processes – Simulation and CPC measurement at a Pilot Plant, European Aerosol Conference 2013, Prague
L. Brachert, S. Sinanis, K. Schaber
- (2014) The challenge of measuring sulfuric acid aerosols: Number concentration and size evaluation using a condensation particle counter (CPC) and an electrical low pressure impactor (ELPI+), Journal of Aerosol Science, 67, 21-27
L. Brachert, J. Mertens, P. Khakharia, K. Schaber
(See online at https://doi.org/10.1016/j.jaerosci.2013.09.006)
