SPP 1415: Crystalline Non-Equilibrium Phases - Synthesis, Characterisation and In-situ Investigation of the Formation Mechanisms
Physics
Final Report Abstract
Das wesentliche Ziel des Schwerpunktprogramms war ein vertieftes Verständnis der Bildungsmechanismen metastabiler kristalliner Festkörper zu erarbeiten. Dieses extrem herausfordernde Ziel sollte durch interdisziplinäre Zusammenarbeit von Synthetikern, Theoretikern und mit in-situ-Techniken vertrauten Arbeitsgruppen erreicht werden. Durch die enge Rückkopplung Synthese ↔ Theorie ↔ in-situ-Untersuchungen sollte auch eine Weiterentwicklung des synthetischen Methodenarsenals ermöglicht werden, wobei das erklärte Ziel die Lenkung der strukturbildenden Vorgänge in Richtung besonders interessanter metastabiler kristalliner Festkörper war. Im Mittelpunkt des Schwerpunktprogramms standen die gezielte Synthese, die umfassende Charakterisierung (Struktur-Eigenschaftsbeziehungen, relative Stabilität der Polymorphe etc.), die systematische Untersuchung der Strukturbildung unter in-situ-Bedingungen (mit Vorphasen und transienten Intermediaten), die Simulation und Modellierung der Strukturbildung, das Screening der Energielandschaft einschließlich Strukturund Eigenschaftsvorhersage neuer, im zugänglichen p,T-Bereich metastabiler, grobkristalliner Festkörper. Um den Anforderungen des Schwerpunktprogramms gerecht zu werden, sind fast ausschließlich Projekt-Cluster beantragt und gefördert worden, in denen die fachliche Expertise der drei unterschiedlichen Standbeine gebündelt sind. Während des Schwerpunktprogramms ist die Vernetzung und Zusammenarbeit der Teilprojekte erheblich intensiviert worden. In-situ Untersuchungen konnten in verschiedenen Projekten etabliert werden. Methodische Weiterentwicklungen fanden im Bereich der NMR-Spektroskopie und bei der in-situ Charakterisierung der Kristallbildung aus frei schwebenden Tröpfchen statt. Eine in-situ Zelle konnte erfolgreich entwickelt werden, mit der die Kristallisation aus flüssigen Medien simultan mit Röntgenbeugung und Infrarotspektroskopie verfolgt werden kann. Zusätzlich wird der Verlauf der Temperatur, des pH-Wertes und der Leitfähigkeit aufgezeichnet. Die Zelle konnte ausgebaut werden, so dass zusätzlich die Messungen der Lumineszenz, der Trübung und der Konzentration ausgewählter Kationen unter in-situ Bedingungen möglich sind. Die Performance der Zelle konnte an den Synchrotronquellen SOLEIL und DESY nachgewiesen werden. Die Zelle wird sowohl von Projektteilnehmern als auch von externen Arbeitsgruppen genutzt. In allen Teilprojekten konnten neue metastabile kristalline Festkörper synthetisiert und umfassend charakterisiert werden. Die Theorie wurde in Projekten für die Unterstützung der experimentellen Befunde und für die Strukturvorhersage neuer metastabiler kristalliner Verbindungen eingesetzt, so dass sich eine enge Zusammenarbeit zwischen den Theoretikern und experimentell arbeitenden Projektleitern ergeben hat.
