Hydrodynamische Dispersion in nicht-zylindrischen Festbetten
Final Report Abstract
Im Zentrum dieses Projekts stand der wichtige Einfluß der durch die Kanalquerschnittsgeometrie eingebrachten Ecken auf die Packungsstruktur und die resultierende Hydrodynamik in nicht-zylindrischen partikulären Festbetten. Während zylindrische Festbetten (Partikel für die Stofftrennung oder Katalyse gepackt in eine zylindrische Säule) bezüglich hydrodynamischer Dispersion besser untersucht sind, haben nicht-zylindrische Formate kaum Beachtung gefunden. In der Mikrochip-Flüssigchromatographie z.B. sind aber vielfältige nicht-zylindrische Geometrien geradezu ausschließlich präsent. Dieser Umstand ist den intrinsischen Herstellungsprozessen der Kanalstrukturen in Mikrotrenn- und Reaktionstechnik geschuldet. Ausgehend vom traditionellen Zylinderformat wurden dann Kanalquerschnittsgeometrien mit systematisch erniedrigter Symmetrie (Kreis → Halbkreis → Gaussform; Quadrat → Rechteck → Trapez) betrachtet und die darin computer-generierten Festbetten im Hinblick auf die laterale Porositätsverteilung, das lokale und makroskopische Flußprofil, sowie axiale und transversale (sowohl transiente, als auch asymptotische) hydrodynamische Dispersion analysiert. Dafür wurde eine extrem leistungsstarke highperformance computing Plattform aufgebaut (über die 4 Jahre des Projekts) und ständig weiterentwickelt. Mit ihr liessen sich sehr aussagekräftige Daten zum Transportverhalten in nicht-zylindrischen Festbetten generieren. Packungsdichte und Kanalquerschnittsgeometrie konnten unabhängig voneinander verändert werden (was experimentell nicht möglich ist) und lieferten somit die entscheidenden Hinweise auch zur Optimierung experimenteller Mikrochips. Das durch die Kanalecken eingebrachte Channeling in den Festbetten führte – zusammen mit der Symmetrie des Kanalquerschnitts – zu deutlichen Abweichungen im Dispersionsverhalten verglichen mit dem traditionellen Zylinderformat. Die Hydrodynamik wurde detailliert als Funktion der Fließgeschwindigkeit (Péclet-Zahl) und der Packungsdichte (Porosität) für die variierten Kanalgeometrien analysiert und hinsichtlich effektiver Transportgrößen (Diffusion und axiale Dispersion) dem klassischen Zylinderformat gegenübergestellt. Die Rekonstruktion realer Festbetten aus der Mikrochip-Flüssigchromatographie (in der diese nicht-zylindrischen Kanalgeometrien vorherrschen), sowie der direkte Vergleich von simulierten mit experimentellen Dispersionsdaten haben der Arbeit inhaltliche und methodische Nachhaltigkeit verliehen. Alle Vorhersagen aus den Simulationen wurden in der Praxis bestätigt und haben dort zu deutlich verbesserten Arbeitsbedingungen geführt. Desweiteren haben wir neue Einblicke zur Natur der Dispersion in geordneten und ungeordneten Materialien mit unseren Simulationen gewonnen, das Transportverhalten in bulk und confined Systemen kontrastiert und dabei zylindrische von nicht-zylindrischen Geometrien unterschieden, Impulse für die Praxis mit diesen Festbetten gegeben, sowie Korrelationen (und Interpretationen) zum Dispersionsverhalten abgeleitet, die von einer ungewöhnlichen Genauigkeit sind und entscheidende Beiträge bei der Entflechtung komplexer Transportvorgänge in porösen Materialien wie den partikulären Festbetten liefern, um realistischere Abschätzungen zu treffen und gezielt weitere Arbeiten anzustossen, oder um bulk Effekte von confined Effekten zu unterscheiden. Solche Einblicke waren bislang kaum oder nur zu felhlerbehaftet möglich. Die ungewöhnlichen Arbeiten von Herrn Khirevich stellen diesbezüglich einen wesentlichen Fortschritt dar und setzen aus meiner Sicht zukünftige Modellierungen in (beliebigen) Festbettgeometrien auf eine neue Ebene hinsichtlich high-performance computing und Aussagekraft.
Publications
- Structure-transport analysis for particulate packings in trapezoidal microchip separation channels. Lab on a Chip 2008, 8, 1801-1808
S. Khirevich, A. Höltzel, D. Hlushkou, A. Seidel-Morgenstern, U. Tallarek
- Impact of conduit geometry on the performance of typical particulate microchip packings. Analytical Chemistry 2009, 81, 10193-10200
S. Jung, A. Höltzel, S. Ehlert, J.-A. Mora, K. Kraiczek, M. Dittmann, G. P. Rozing, U. Tallarek
- Large-scale simulation of flow and transport in reconstructed microchip packings. Analytical Chemistry 2009, 81, 4937-4945
S. Khirevich, A. Höltzel, S. Ehlert, A. Seidel-Morgenstern, U. Tallarek
- Statistical analysis of packed beds, the origin of short-range disorder, and its impact on eddy dispersion. Journal of Chromatography A 2010, 1217, 4713-4722
S. Khirevich, A. Daneyko, A. Höltzel, A. Seidel-Morgenstern, U. Tallarek
- From random sphere packings to regular pillar arrays: Effect of the macroscopic confinement on hydrodynamic dispersion. Journal of Chromatography A 2011, 1218, 8231-8248
A. Daneyko, S. Khirevich, A. Höltzel, A. Seidel-Morgenstern, U. Tallarek
- Transient and asymptotic dispersion in confined sphere packings with cylindrical and noncylindrical conduit geometries. Philosophical Transactions of the Royal Society of London A 2011, 369, 2485-2493
S. Khirevich, A. Höltzel, U. Tallarek
- Geometrical and topological measures for hydrodynamic dispersion in confined sphere packings at low column-to-particle diameter ratios. Journal of Chromatography A 2012, 1262, 77-91
S. Khirevich, A. Höltzel, A. Seidel-Morgenstern, U. Tallarek
(See online at https://doi.org/10.1016/j.chroma.2012.08.086) - Validation of pore-scale simulations of hydrodynamic dispersion in random sphere packings. Communications in Computational Physics 2013, 13, 801-822
S. Khirevich, A. Höltzel, U. Tallarek
