Frequency metrology of the HD+ molecular ion: THz and vibrational spectroscopy at the 10-10 accuracy level

• Applicant: Professor Stephan Schiller, Ph.D.
• Subject Area: Optics, Quantum Optics and Physics of Atoms, Molecules and Plasmas
• Term: from 2008 to 2011
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 66475571

• Final Report Year: 2011

Final Report Abstract

In diesem Projekt haben wir zunächst Strahlungsquellen entwickelt und charakterisiert: eine ultraschmalbandige Quelle bei 1.3 THz, einen frequenzstabilisierten Quantenkaskadenlaser bei 5.48 µm, einen frequenzstabilisierten DFB-Diodenlaser bei 2.7 µm, eine schmalbandige Quelle bei 5.1 µm (700 kHz Linienbreite) inkl. Absolutfrequenzmessung mittels Frequenzkamms, und ein Dauerstrich-optisch parametrischer Oszillator bei 2.7 µm. Weiterhin wurde eine vorhandene Ionenfallenapparatur in dreifacher Hinsicht erweitert, einmal durch Automatisierung der Beladung mit Molekülionen, zweitens durch Integration eines neuartigen Faserlaser-basierten UV-Lasers zur Laserkühlung von Berylliumionen, wodurch sehr stabiles Experimentieren mit geringen Wartungsarbeiten möglich wurde, und drittens durch Integration obiger Strahlungsquellen. Auf dem Gebiet der Quantenoptik kalter Molekülionen ist erstmals weltweit der Nachweis der Population einzelner Hyperfeinzuständen, die Demonstration der Präparation eines Hyperfein-Zustandes gelungen, und (gleichzeitig mit einer anderen Gruppe) die direkte Rotationskühlung von Molekülionen mittels Lasern gelungen. Resonante Multiphoton-Dissoziation (REMPD) aus einem einzigen Hyperfeinzustand des ro-vibronischen Grundzustands haben wir ebenfalls erreicht. Die Spektroskopie an HD+wurde in zwei Aspekten gegenüber dem bisherigen Stand der Wissenschaft erweitert: erstmals wurden der Rotationsübergang (v=0,N=0)→(v=0,N=1) und der Vibrationsübergang (v=0,N=0)→(v=1,N=1) beobachtet. Beide wurden in ihrer Absolutfrequenz vermessen. Dabei wurde die Hyperfeinaufspaltung des Vibrationsübergangs klar nachgewiesen und vermessen. Sowohl diese wie die Absolutfrequenzen stimmen mit den genauesten derzeitigen ab initio Rechnungen am Ion HD+ überein. Damit stellen unsere Messungen auch den genauesten Test von ab initio Theorie in Molekülen überhaupt dar. Beachtenswert ist, dass diese Spektroskopiemessungen nur möglich wurden, weil wir erfolgreich die Rotationskühlung einsetzen. Schließlich wurde die Theorie des HD+ - Ions weiter entwickelt, mit der vollständigen Beschreibung des Zeeman-Effekts und des d.c. Stark-Effekts. Diese müssen bei der Abschätzung der systematischen Fehler bei Präzisionsmessungen berücksichtigt werden. Die hier eingeführte experimentelle Methodik ist auf andere sympathisch gekühlte Molekülionen erweiterbar. Es wurde erstmals die Auflösungsgrenze für Molekülionen übertroffen, die seit den 80-Jahren galt und mittels Ionenstrahlen erzielt wurde, und damit wurde gezeigt dass die Methode der sympathischen Kühlung in Punkto spektrale Auflösung vorteilhaft ist. Über unsere Laser-Rotationskühlung wurde in einem Kommentar der Zeitschrift „Nature Physics“ berichtet.

Publications

• “Sympathetically cooled molecular ions: from principles to first applications”, in: Cold Molecules, R. Krems, B. Friedrich, W.C. Stwalley eds., (Taylor and Francis, 2009), 45 pages
  B. Roth and S. Schiller
  
• “Ultra-narrow-linewidth continuous-wave THz sources based on multiplier chains“, Appl. Phys. B 95, 55 (2009)
  S. Schiller, B. Roth, F. Lewen, O. Ricken, M. Wiedner
  
• “All-optical preparation of molecular ions in the rovibrational ground state”, Nature Physics 6, 275-278 (2010)
  T. Schneider, B. Roth, H. Duncker, I. Ernsting, S. Schiller
  
• “Counterdirectional mode coupling in ring resonators with QPM nonlinear crystals and effects on the characteristics of cw optical parametric oscillation”, Appl. Phys B 100, 737–747 (2010)
  S. Vasilyev · H.-E. Gollnick · A. Nevsky · A. Grisard · E. Lallier · B. Gérard · J. Jimenez, S. Schiller
  
• “Precision spectroscopy of the molecular ion HD+: Control of Zeeman shifts”, Phys. Rev. A 82, 055401-1-4 (2010)
  D. Bakalov, V. I. Korobov and S. Schiller
  
• "Compact All-Solid-State Continuous-Wave Single-Frequency UV Source for Laser Cooling of Beryllium Ions," in Advanced Solid-State Photonics, OSA Technical Digest (CD) (Optical Society of America, 2011), paper AWA17
  S. Vasilyev, A. Nevsky, I. Ernsting, M. Hansen, J. Shen, and S. Schiller
  
• “Compact all-solid-state continuous-wave single-frequency UV source with frequency stabilization for laser cooling of Be+ ions”, Appl. Phys. B 103, 27-33 (2011)
  S. Vasilyev, A. Nevsky, I. Ernsting, M. Hansen, J. Shen, and S. Schiller
  
• “Magnetic field effects in the transitions of the HD+ molecular ion and precision spectroscopy”, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 44, 025003 (2011)
  D. Bakalov, V. I. Korobov and S. Schiller